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高貝利特硫鋁酸鹽水泥活化和水化機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-29 17:39
【摘要】:高貝利特硫鋁酸鹽水泥因其制備能耗少、CO_2排放量低、耐久性好等特性成為新型建筑材料研究熱點(diǎn)。由于硅酸二鈣早期水化速率較慢,高貝利特硫鋁酸鹽水泥的應(yīng)用受到限制,因此高貝利特硫鋁酸鹽水泥的改性以及改性后水化過程的研究成為本文研究重點(diǎn)。其中水泥的改性可以通過引入異離子進(jìn)入硅酸二鈣相晶格,達(dá)到活化晶格、提高水化活性的目的;另一方面可以通過調(diào)整水泥熟料的礦物組成,即調(diào)整早強(qiáng)礦物硫鋁酸鈣和活化后貝利特相的配比,使其成為水化反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行、強(qiáng)度持續(xù)發(fā)展的新型水泥體系。在傳統(tǒng)固相反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)理論解釋硅酸二鈣活化原理的基礎(chǔ)上,本文采用第一性原理與密度泛函理論研究了異離子固溶前后硅酸二鈣晶體結(jié)構(gòu)和晶格參數(shù)、鍵能和電子結(jié)構(gòu)等方面的變化,研究結(jié)果表明摻雜Ba和Al原子能夠提升晶胞形成能,縮小電子結(jié)構(gòu)中價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底形成的帶隙寬度,在晶胞結(jié)構(gòu)方面能夠使原來共頂或共棱連接的[CaO_6]六配位體或[CaO_8]八配位體以共棱結(jié)構(gòu)或者共面結(jié)構(gòu)的形式存在,因此大大降低晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,從而達(dá)到活化晶胞的目的。同時(shí)比較兩種原子對(duì)晶格活化效果可知,Ba原子對(duì)β-C_2S晶胞活化效果比Al原子更明顯。通過第一性原理與密度泛函理論對(duì)貝利特相活化機(jī)理的研究,將密度泛函理論與貝利特相的活化反應(yīng)和電子結(jié)構(gòu)建立聯(lián)系,為有目的性的設(shè)計(jì)材料物質(zhì)結(jié)構(gòu)奠定了基礎(chǔ)。由于SO_4~(2-)離子也具有活化晶格結(jié)構(gòu)的作用,因此在貝利特硫鋁酸鹽水泥體系制備過程中,硫鋁酸鈣相中的硫鋁酸根離子也能在一定程度上活化貝利特相。針對(duì)活化后的貝利特硫鋁酸鹽水泥體系的水化過程及水化產(chǎn)物進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明,貝利特硫鋁酸鹽水泥體系受兩個(gè)主要階段控制。第一階段是硫鋁酸鹽相和石膏共同控制階段,該反應(yīng)階段水化反應(yīng)速率較快,提供早期強(qiáng)度發(fā)展。第二階段為硅酸二鈣相與第一階段水化產(chǎn)物發(fā)生二次反應(yīng)階段。此階段的水化反應(yīng)速率主要受硅酸二鈣相的水化反應(yīng)速率控制。與傳統(tǒng)C_2S相水化反應(yīng)生成C-S-H凝膠體理論不同,在鋁離子含量較多體系中,受到鈣離子和硅酸根離子不飽和濃度的作用,C-S-H凝膠的水化成核過程受到抑制,在此階段主要生成C-A-S-H凝膠;當(dāng)鋁離子消耗到臨界濃度時(shí),C-S-H凝膠才能反應(yīng)成核。針對(duì)SO_4~(2-)含量對(duì)貝利特鋁酸鹽水泥體系的水化過程的影響,發(fā)現(xiàn)SO_4~(2-)濃度增加抑制了C_2S和C_4AF相水化反應(yīng)。綜上所述,貝利特硫鋁酸鹽水泥體系具有早期硫鋁酸鹽水化速率快且后期促進(jìn)C_2S相的水化反應(yīng)速率的性能特點(diǎn)。貝利特硫鋁酸鹽水泥水化產(chǎn)物以水化鋁酸鈣(AFt,AFm,C_4AH_(13),C_3AH_6等)和凝膠相(AH_3,C-A-S-H,C-S-H)兩類物質(zhì)為主,對(duì)于凝膠相水化產(chǎn)物含量較大的水泥基體系,傳統(tǒng)水化動(dòng)力學(xué)測(cè)試方法,水化熱、化學(xué)收縮、化學(xué)結(jié)合水含量在測(cè)試水化過程上具有一定局限性。通過引入電化學(xué)交流阻抗譜法,能夠克服傳統(tǒng)水化測(cè)試方法的局限性。利用阻抗隨水化齡期的變化曲線能夠表征水泥水化過程五個(gè)階段。阻抗曲線上的特征點(diǎn)TIII作為減速階段的起始點(diǎn)將電化學(xué)交流阻抗譜法對(duì)水泥水化進(jìn)程表征分為溶解控制階段和擴(kuò)散控制階段,且兩個(gè)階段分別采用參數(shù)方程Z_(cp)=R_(s+l)(溶解控制階段)和Z_(cp)=R_(s+l)+R_(int)(擴(kuò)散控制階段)進(jìn)行表征。將電阻率測(cè)試和傳統(tǒng)水化測(cè)試方法建立關(guān)系模型,可以拓展水化程度模型評(píng)價(jià)體系,同時(shí)建立電阻率法和傳統(tǒng)水化測(cè)試方法間的關(guān)系方程,為評(píng)價(jià)膠凝材料水化過程、計(jì)算水化程度理論、和無損檢測(cè)技術(shù)提供理論和實(shí)踐支撐,為新型膠凝材料體系的應(yīng)用體系的發(fā)展提供了有力保證。由于貝利特硫鋁酸鹽水泥體系水化產(chǎn)物AFm,AFm-CO_2,AH_3,C_4AH_(13)以及C_2ASH_8微觀結(jié)構(gòu)上具有層狀結(jié)構(gòu),該層狀結(jié)構(gòu)符合層狀雙金屬氫氧化物的特性,因此具有抗氯離子侵蝕和重金屬離子固化的性能。貝利特硫鋁酸鹽水泥水化產(chǎn)物含有水化鋁酸鈣能夠有效吸附混凝土基體中氯離子生成弗萊德鹽,從而達(dá)到抗氯離子侵蝕的目的。同時(shí)層狀雙金屬氫氧化物還能吸附多種重金屬離子,特別是鈷離子。通過人工方法合成水化鋁酸鈣類層狀雙金屬氫氧化物,并對(duì)Co~(2+)離子溶液吸附過程進(jìn)行研究,結(jié)果表明層狀雙金屬結(jié)構(gòu)能夠有效吸附Co~(2+)離子,且最大吸附量為3.682mmol Co(II)/g,整個(gè)等溫吸附過程符合pseudo-second準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附方程。綜上所述,貝利特硫鋁酸鹽水泥的水化產(chǎn)物水化鋁酸鈣類層狀雙金屬氫氧化物可以作為一種高效吸附劑對(duì)重金屬離子進(jìn)行吸附,進(jìn)而貝利特硫鋁酸鹽水泥體系可以廣泛應(yīng)用于離子固化領(lǐng)域。
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:TU528
【圖文】:

同構(gòu)體,多晶


層價(jià)電子作用形成模型勢(shì)函數(shù),通過將此勢(shì)能函數(shù)投影以此分內(nèi)層電子波函數(shù)。通過對(duì)價(jià)電子進(jìn)一步計(jì)算,就可以計(jì)算出價(jià)電級(jí)變量[95]。贗勢(shì)既包含了電子軌道間的吸引作用,同時(shí)包含了用[96-98]。驗(yàn)方法第一性原理計(jì)算以密度泛函理論和平面波贗勢(shì)方法為理論基礎(chǔ)力學(xué)模擬軟件 Materials Studio(美國(guó) Accelrys 公司)中 CAST利用 PBE 泛函在廣義梯度近似下近似交換相關(guān)勢(shì)[99]。采用動(dòng)平面波基集對(duì)晶胞 4 4 4 k 點(diǎn)的布里淵區(qū)網(wǎng)格進(jìn)行采樣[100],當(dāng)?shù)椒(wěn)定狀態(tài)時(shí),可認(rèn)為計(jì)算結(jié)果完全收斂,其中迭代誤差[97]。 采用共軛梯度法對(duì)所有結(jié)構(gòu)進(jìn)行松弛,同時(shí)使總能量和原量收斂為 10-5eV,每個(gè)原子允許的最大應(yīng)力為 3 10-2eV/A,最01]。硅酸二鈣化學(xué)式為 Ca2SiO4,簡(jiǎn)寫為 C2S。不同溫度下存在五體,具體晶胞參數(shù)參見表 2-1[4],各晶型間的轉(zhuǎn)化過程參見圖 2

原子,晶胞結(jié)構(gòu),原子球,紅色


2 α-C2S,αH'-C2S,αL'-C2S,β-C2S 和 γ-C2S 晶胞結(jié)構(gòu)圖(其中紅色球代表 O 原子球代表 Ca 原子、黃色球代表 Si 原子). 2-2 Crystalline structure of α-C2S, αH'-C2S, αL'-C2S, β-C2S and γ-C2S (Red balls repreatoms; green balls represent Ca atoms; yellow balls represent Si atoms.){010}晶面

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):2734141

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