發(fā)布時間：2018-06-22 02:47

  本文選題：密度泛函理論 + 低維材料　； 參考：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：近幾十年來,理論化學(xué)和計算機(jī)科學(xué)都發(fā)生了巨大的變化。在理論化學(xué)方面,密度泛函理論的提出使得科研工作者們可以對材料力、熱、光、電和聲學(xué)等各個方面的性質(zhì)進(jìn)行準(zhǔn)確模擬計算。在計算機(jī)科學(xué)方面,隨著計算機(jī)科學(xué)的發(fā)展,尤其是計算機(jī)硬件方面的不斷更新和換代,大幅提升了對復(fù)雜體系性質(zhì)的模擬計算速度。而二者的有效結(jié)合,一方面可以在較短的時間周期內(nèi),從理論層面對材料進(jìn)行篩選,分析,進(jìn)而降低新材料、新催化劑等合成和設(shè)計的成本。另一方面,采用逆向設(shè)計的方法,借助于高通量計算平臺,可以從理論上設(shè)計具有某種特性的材料,為實驗提供指導(dǎo)依據(jù)。本文的研究貫穿三條主線:a)從一維(1D)體系到二維(2D)體系;b)從實驗體系到理論預(yù)測體系;c)從使用現(xiàn)有全局優(yōu)化算法到設(shè)計新全局優(yōu)化算法。結(jié)合密度泛函理論,對一些低維材料的電子結(jié)構(gòu)、力學(xué)性質(zhì)以及潛在的應(yīng)用進(jìn)行了深入研究。主要內(nèi)容分為以下6個部分:第一章主要內(nèi)容涵蓋理論計算方法的簡介。首先,對第一性原理計算中最為基礎(chǔ)的Hartree-Fock方法進(jìn)行簡要介紹。在此部分說明了 Hatree-Fock方法的優(yōu)點以及自身存在的一些缺陷。然后,著重講解了目前第一性原理計算中使用最為廣泛的密度泛函理論(DFT),主要包括Honbeng-Kohn定理,Kohn-Sham方程,交換關(guān)聯(lián)泛函,基組和贗勢這些核心概念,以及密度泛函理論采用不同基組的軟件實現(xiàn)。其次,本章簡單介紹了全局優(yōu)化算法的基本思想以及目前廣泛使用的軟件包。最后部分,對本文中使用的軟件進(jìn)行了說明。第二章從1D納米體系出發(fā),對實驗合成的一維碳納米管(CNT)封裝金剛石納米線(CNW)復(fù)合體(CNW@CNT)的電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)和力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了深入研究。首先討論不同管徑CNT封裝CNW形成的CNW@CNT的穩(wěn)定性,并進(jìn)一步分析CNT和CNW之間的相互作用,然后對最穩(wěn)定復(fù)合體CNW@(8,8)-CNT的基本電子結(jié)構(gòu)性質(zhì),以及單軸應(yīng)力對其電子結(jié)構(gòu)的影響進(jìn)行探討。在光學(xué)性質(zhì)方面,本章節(jié)闡述了 CNW@(8,8)-CNT對于光的吸收特性,以及近自由電子氣(NFE)態(tài)對于內(nèi)部CNW光吸收的影響。對于力學(xué)性質(zhì)的模擬,則采用統(tǒng)一的定義,對比分析了 1D納米體系的楊氏模量,同時提出采用并聯(lián)彈簧模型來關(guān)聯(lián)CNT、CNW以及復(fù)合體CNW@CNT之間的楊氏模量。最后部分,在分析復(fù)合體CNW@CNT的一些電、光和力學(xué)特性之后,提出其在設(shè)計紫外光探測器等納米器件方面的潛在應(yīng)用。近年來,研究者對于具拉脹效應(yīng)的低維體系的關(guān)注度不斷上升,尤其是具有高負(fù)泊松比(NPR)值的2D材料。鑒于此,第三章將研究重心轉(zhuǎn)移到目前比較熱門的2D磷烯材料上來,以探索可能的具有NPR的磷烯材料。本章節(jié)的工作對理論上提出的磷烯異構(gòu)體δ-磷烯(δ-P)進(jìn)行再次討論。首先,計算得到的δ-P其力學(xué)參量表明δ-P是一種柔性材料,并且表現(xiàn)出面內(nèi)的強(qiáng)拉脹效應(yīng)。其次,在對其拉脹效應(yīng)的起源進(jìn)行了分析后,本章提出了未來尋找新拉脹材料的潛在思路。最后,我們分析了量子尺寸效應(yīng)對于δ-P力學(xué)性質(zhì)的影響以及δ-P所表現(xiàn)出的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì),為δ-P在將來的電子器件方面應(yīng)用提供理論依據(jù)。第四章則采用粒子群算法(PSO)預(yù)測了新型2D磷烯異構(gòu)體。通過對在此之前報道的磷烯異構(gòu)體進(jìn)行分析,得以發(fā)現(xiàn)這些結(jié)構(gòu)均基于化學(xué)或者物理直覺,而由于人為因素的干擾,這種方法得到的結(jié)構(gòu)存在片面性。為此,我們采用無偏的全局優(yōu)化算法對2D磷烯材料進(jìn)行了全面搜索,進(jìn)而得到了一種新的磷烯異構(gòu)體Ψ-磷烯(Ψ-P)。本章主要通過對Ψ-P幾何結(jié)構(gòu)以及電-力學(xué)的研究,闡述了 Ψ-P在H2分子過濾膜以及太陽能電池方面的潛在應(yīng)用。為了指導(dǎo)將來的實驗工作,文章還提出了可以被用來外延生長Ψ-P單層的襯底。第五章將嘗試運(yùn)用墨魚算法(CF)來預(yù)測2D材料。通過調(diào)研發(fā)現(xiàn),雖然實驗方面對硼-磷層狀材料的合成進(jìn)行了廣泛研究,但是所有的實驗結(jié)果都沒有明確地給出硼-磷層狀材料的結(jié)構(gòu)信息。理論方面的工作則理所當(dāng)然地認(rèn)為硼-磷層狀材料應(yīng)該采用類石墨烯的結(jié)構(gòu),而這與實驗合成過程中使用高濃度的磷源并不一致。為此,我們設(shè)計了 CF算法來預(yù)測具有高濃度磷的2D硼-磷化合物。通過預(yù)測,得到了一個具有更低形成能的新相BP5單層。進(jìn)而,對其電子結(jié)構(gòu)和力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。結(jié)果表明BP5單層具有多鐵性、負(fù)泊松比、良好的各向異性光吸收以及較高的載流子遷移率。在此章節(jié)最后部分,就BP5單層在設(shè)計非易失性存儲器件方面應(yīng)用的可能性進(jìn)行探討。第六章則著重討論了墨魚算法在結(jié)構(gòu)預(yù)測中的實現(xiàn)方法。在前面的工作中,我們使用測試版本的CF算法成功預(yù)測了 2D BP5單層,且其結(jié)果得到了的PSO算法的驗證,但初始版本的CF算法總體性能較差。因此,本章對CF算法進(jìn)行了修正,提出了修正版的墨魚(ICF)算法,并且采用面向?qū)ο蠓椒ㄔ趐ychmia軟件中實現(xiàn)。最后,通過使用LennardJones團(tuán)簇,SiC,Si和元素磷體相的例子來測試ICF算法在結(jié)構(gòu)預(yù)測中的可靠性。
[Abstract]:Based on the theory of density functional theory , this paper gives a brief introduction to the electronic structure , mechanical properties and potential applications of CNW @ CNT . In this chapter , the CF algorithm is modified , the revised version of the ink - fish ( ICF ) algorithm is proposed , and the object - oriented method is implemented in the pychmia software . Finally , the reliability of the ICF algorithm in the structural prediction is tested by using LennardJones clusters , SiC , Si and elemental phosphorus phases .
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB30

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本文編號：2051216