發(fā)布時間：2016-07-10 15:12

  本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦基復(fù)合光催化材料的制備及其性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《武漢理工大學(xué)》 2012年

二氧化鈦基復(fù)合光催化材料的制備及其性能研究

王文廣  

【摘要】：人類進入21世紀后,隨著環(huán)境污染的日益嚴重,環(huán)境污染的控制與治理已經(jīng)成為人類社會面臨的亟待解決的重大問題。在眾多治理環(huán)境污染的材料中,以二氧化鈦為代表的氧化物半導(dǎo)體光催化材料以其獨特的性能成為一種理想的環(huán)境污染清潔材料。但是,以二氧化鈦半導(dǎo)體為基礎(chǔ)的光催化技術(shù)還存在著量子效率低,太陽能利用率低等關(guān)鍵科學(xué)技術(shù)難題,極大地制約著它在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。針對上述難題,為加速光催化技術(shù)的實用化進程,提高二氧化鈦的光催化活性和新型光催化材料的穩(wěn)定性,本論文通過對二氧化鈦進行復(fù)合改性以降低光生電子-空穴對的復(fù)合率,并考察了一種新型光催化材料的光腐蝕機理,取得了以下成果： 第一,通過對C2H4(NH2)2, NaOH和Ni (NO3)2的混合溶液進行水熱處理合成出由納米片組裝而成的分等級結(jié)構(gòu)的花狀β-Ni(OH)2。所制備的β-Ni(OH)2粉末在400℃煅燒5小時后則轉(zhuǎn)變成NiO,而其形貌沒有發(fā)生大的改變。此外,通過將β-Ni(OH)2粉末分散在Ti(OC4H9)4和C2H5OH的混合溶液中并加熱至100度使乙醇蒸發(fā),最后于400度煅燒5小時,得到表面均勻沉積了Ti02納米顆粒的NiO超結(jié)構(gòu)。所制備的NiO/TiO2p-n結(jié)超結(jié)構(gòu)在降解對氯苯酚的過程中表現(xiàn)出比相同條件下制備的TiO2粉末和NiO粉術(shù)更高的光催化活性。其光催化活性的顯著提高可歸因為諸多因素,包括分等級多孔結(jié)構(gòu)的形成,TiO2粒子在NiO超結(jié)構(gòu)表面的均勻分布以及p-n結(jié)的形成。當p型NiO和n型TiO2復(fù)合時,它們之間會形成許多p-n結(jié)(內(nèi)建電場)。在紫外光照射下,二氧化鈦受激發(fā)產(chǎn)生電子-空穴對。在內(nèi)建電場的作用下,二氧化鈦價帶上的光生空穴會加速往p型NiO上遷移,而電子向n型TiO2上遷移,使得光生電子-空穴對得到了有效的分離。此外,與傳統(tǒng)的粉末光催化劑相比,NiO/TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu)在光催化反應(yīng)結(jié)束后更容易通過離心或沉降法從懸浮液中分離出來并重復(fù)利用。經(jīng)過多次降解對氯苯酚的循環(huán)實驗后,NiO/TiO2復(fù)合體系的光催化活性沒有明顯的降低,表明NiO/TiO2樣品具有很好的穩(wěn)定性且不容易發(fā)生光腐蝕。 第二,石墨烯是一種單層石墨,它擁有獨特的二維結(jié)構(gòu),高導(dǎo)電率,優(yōu)異的電子遷移率和非常大的比表面積,成本低廉,可以被大批量生產(chǎn)。因此,它被認為是一種優(yōu)異的催化劑載體。最近,基于石墨烯的半導(dǎo)體光催化材料由于具有增強的光催化活性而引起了廣泛的關(guān)注。我們以鈦酸四丁酯為鈦源,通過簡單的一步水熱法制備出低石墨烯負載(0-0.2wt.%)的分等級大孔/介孔TiO2-石墨烯復(fù)合材料。所制備的復(fù)合樣品在光催化降解空氣中的丙酮時表現(xiàn)出增強的光催化活性。石墨烯的含量對光催化活性有顯著的影響,我們確定了石墨烯的最佳負載量。當石墨烯達到最佳負載量(0.05wt.%)時,所制備的復(fù)合材料具有最高的光催化活性,其速率常數(shù)分別是純二氧化鈦和商業(yè)P25(Degussa公司生產(chǎn))的1.7倍和1.6倍。YiO2-石墨烯復(fù)合材料光催化活性的增強是因為石墨烯是優(yōu)異的電子受體和傳輸體,它減少了電荷載流子的復(fù)合從而提高了光催化活性。瞬時光電流響應(yīng)測試進一步證實了光生電子從Ti02到石墨烯的轉(zhuǎn)移過程。 第三,以甲醇為犧牲劑,通過在反應(yīng)體系中直接添加Ni(NO3)2作為助催化劑,研究了商業(yè)P25二氧化鈦粉末在氙燈光照下的光催化產(chǎn)氫活性。研究了Ni(NO3)2的濃度對二氧化鈦在甲醇水溶液中光催化產(chǎn)氫活性的影響。研究結(jié)果表明,在添加Ni(NO3)2助催化劑后,Ti02的光催化產(chǎn)氫活性得到了明顯的提高。本實驗中,Ni(NO3)2(?)勺最佳濃度為0.32mo1.%,此時的光催化產(chǎn)氫速率為2547μmolh-1g-1,相應(yīng)的量子效率為8.1%。二氧化鈦光催化產(chǎn)氫活性的顯著提高是因為二氧化鈦表面沉積著被還原的Ni0。光催化活性提高的機理是：由于Ni2+/Ni的電極電勢的位置(Ni2++2e-=Ni,E°=-0.23V)要比銳鈦礦Ti02的導(dǎo)帶位置(-0.26V)稍微低一些,同時又要比H+/H2的電極電勢的位置(2H++2e-=H2,礦=-0.00v)高一些。這就有利于二氧化鈦導(dǎo)帶的電子轉(zhuǎn)移到Ni2+上,并將部分Ni2+還原成Ni0,而Ni0可以促進電荷的分離并作為光催化分解水產(chǎn)氫的助催化劑,從而提高了二氧化鈦的光催化產(chǎn)氫活性。 第四,以硝酸銀和Na2HPO4為前驅(qū)體,通過簡單的沉淀法合成出Ag3P04球形顆粒。新制備的樣品在可見光下降解羅丹明B時表現(xiàn)出高的光催化活性。其光催化活性隨著循環(huán)次數(shù)的增加先升高而后降低。根據(jù)X射線衍射、X射線光電子能譜、紫外-可見吸收光譜、掃描電子顯微鏡以及透射電子顯微鏡等一系列表征結(jié)果,我們第一次提出了一種Ag3PO4光催化性能的增強與失活的機理。經(jīng)過四次循環(huán)的Ag3PO4球形顆粒具有最高的光催化活性,這是由于沉積在Ag3PO4表面的Ag納米顆粒扮演著電子捕獲中心的角色,它可以阻止光生電子和空穴的復(fù)合。進一步增加循環(huán)次數(shù),Ag3PO4的光催化活性下降,這是由Ag3PO4表面的Ag薄層的屏蔽效應(yīng)導(dǎo)致的。本實驗研究結(jié)果對Ag3PO4球形顆粒的光穩(wěn)定性提供了新的解釋,并有可能適用于闡述其它光催化活性復(fù)合材料的失活機理。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：O643.36
【目錄】：

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10 劉亞蘭;李堅;;活性炭纖維負載納米TiO_2降解室內(nèi)空氣中有機污染物[A];第二屆中國林業(yè)學(xué)術(shù)大會——S11 木材及生物質(zhì)資源高效增值利用與木材安全論文集[C];2009年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;[N];中國質(zhì)量報;2005年

2 本報記者 章迪思;[N];解放日報;2008年

3 本報記者 束洪福 通訊員 劉偉泉;[N];科技日報;2004年

4 李斌 沈路濤;[N];安徽經(jīng)濟報;2000年

5 科言;[N];中國婦女報;2002年

6 林小春 姜巖;[N];中國化工報;2002年

7 黎昌政;[N];中國礦業(yè)報;2002年

8 本報特約記者 周建;[N];大眾科技報;2000年

9 本報記者 文成;[N];中國高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報;2000年

10 本報記者 沐清;[N];中國高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報;2002年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王文廣;二氧化鈦基復(fù)合光催化材料的制備及其性能研究[D];武漢理工大學(xué);2012年

2 馬寒冰;納米復(fù)合絕緣材料設(shè)計、制備及耐變頻性研究[D];上海大學(xué);2004年

3 胡裕龍;氮摻雜納米二氧化鈦基可見光催化劑的制備及性能研究[D];華中科技大學(xué);2010年

4 王雅文;納米TiO_2的低溫合成及光催化性能研究[D];華中師范大學(xué);2011年

5 張曉茹;N摻雜二氧化鈦納米材料的光電性質(zhì)及光催化活性[D];吉林大學(xué);2010年

6 沈啟慧;無機功能材料的合成方法研究[D];吉林大學(xué);2008年

7 何典;一維納米功能材料的靜電紡絲制備及其性能研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2010年

8 徐佼;二氧化鈦、氧化鋅基納米結(jié)構(gòu)薄膜的合成、改性及光催化應(yīng)用研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

9 陳建軍;納米TiO_2光催化劑的制備、改性及其應(yīng)用研究[D];中南大學(xué);2001年

10 和東亮;摻雜改性的二氧化鈦納米材料的光催化性能研究[D];吉林大學(xué);2008年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 趙浪;高活性納米TiO_2抗菌材料制備及應(yīng)用研究[D];四川大學(xué);2004年

2 鞠貴仁;納米TiO_2光催化降解苯胺廢水研究[D];河北科技大學(xué);2010年

3 胥丹平;氮氟二氧化鈦納米粒子的制備及光催化活性的研究[D];遼寧大學(xué);2011年

4 楊萬秀;鈮摻雜二氧化鈦介孔分子篩的合成及光催化性能研究[D];安徽理工大學(xué);2005年

5 林玉龍;銳鈦礦型納米二氧化鈦的中試研究[D];河北師范大學(xué);2003年

6 楊娟玉;摻鐵納米二氧化鈦的制備表征及其光催化效能研究[D];中南大學(xué);2004年

7 張元晶;玻璃表面納米TiO_2膜的制備及其光催化性能研究[D];北京化工大學(xué);2002年

8 魏振濤;水處理功能化介孔二氧化鈦晶體纖維的制備、表征及其光催化活性[D];山東大學(xué);2010年

9 馬明遠;納米TiO_2基復(fù)合粉體和負載體材料的制備及其協(xié)同光催化活性[D];吉首大學(xué);2010年

10 陳其思;納米TiO_2摻雜改性及光催化活性的研究[D];重慶大學(xué);2005年

  本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦基復(fù)合光催化材料的制備及其性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：68545