發(fā)布時(shí)間：2020-11-17 09:10

　　 全球碳循環(huán)從上個(gè)世紀(jì)起就已成為世界研究熱點(diǎn)。陸源有機(jī)物在海洋中的歸宿是理解全球碳循環(huán)的關(guān)鍵問(wèn)題之一，而其中的難題就是如何定量分析水體和沉積物中有機(jī)物的陸源和海源組成。木質(zhì)素是維管植物的特有組分，以自然豐度高，來(lái)源和輸送途徑單一，存在廣泛，化學(xué)穩(wěn)定性和抗降解能力強(qiáng)，參數(shù)信息豐富等特點(diǎn)，成為分子化石中示蹤陸源有機(jī)物的最重要的一類。從上個(gè)世紀(jì)70年代開(kāi)始，木質(zhì)素就作為示蹤劑被用于重建不同時(shí)期陸源有機(jī)物向海洋的輸入、遷移和埋藏，反演古環(huán)境變遷、古氣候變化，具有十分重要的地球化學(xué)意義。 本文建立和優(yōu)化了海洋沉積物中木質(zhì)素的分析方法，通過(guò)測(cè)定（和計(jì)算）黃、東海沉積物樣品中的木質(zhì)素參數(shù)，獲取了植被參數(shù)、降解參數(shù)等的分布特征；并結(jié)合其他有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)（包括總有機(jī)質(zhì)C/N、總有機(jī)質(zhì)δ~(13)C、粒徑等），探討了有機(jī)物的來(lái)源、降解程度以及陸源有機(jī)碳（TOC）對(duì)埋藏在黃、東海陸架區(qū)總有機(jī)碳的貢獻(xiàn)。借助柱狀沉積物中木質(zhì)素的垂直分布特征，重建了TOC的沉積記錄，探討了影響陸源有機(jī)物來(lái)源、遷移和埋藏的因素。并比較了不同海域各柱狀樣的不同，研究了不同流域陸源植被對(duì)氣候變化的響應(yīng)，為預(yù)測(cè)未來(lái)氣候變化的影響提供了科學(xué)依據(jù)。主要研究結(jié)果如下： （1）建立了用堿性氧化銅氧化-固相萃取-氣相色譜法用于海洋沉積物中木質(zhì)素的測(cè)定，其中將PEP-SPE運(yùn)用于海洋沉積物中木質(zhì)素氧化產(chǎn)物（LOPs）的萃取，并建立了“柱上衍生”的新方法用于LOPs的衍生化。研究結(jié)果表明：空白加標(biāo)樣品用Cleanert PEP固相萃取法回收率為77.84～99.57%，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.57～8.04%(n=3)，回收率高、重現(xiàn)性好、溶劑用量少，還節(jié)省時(shí)間，對(duì)于LOPs的提取具有極大的優(yōu)勢(shì)。柱上衍生法節(jié)省衍生化試劑，效率高，操作簡(jiǎn)便， LOPs的衍生化效率平均為100.8%±0.68%。在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下測(cè)定了長(zhǎng)江口以南海域表層沉積物樣品中的木質(zhì)素，回收率為72.66～85.99%，除對(duì)羥基苯甲醛外標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于0.01mg/10gdw。 （2）黃海海域表層沉積物中的木質(zhì)素含量比長(zhǎng)江口以南海域略高，隨著離岸距離的增加而顯著降低。黃海海域沉積物中陸源維管植物來(lái)源的有機(jī)物在總有機(jī)物中所占比重較大。研究區(qū)域沉積物中的陸源有機(jī)物均主要來(lái)源于被子植物草本組織，而長(zhǎng)江口以南海域沉積物中木質(zhì)素參數(shù)均與長(zhǎng)江中下游懸浮顆粒物一致，表明陸源有機(jī)物主要來(lái)自長(zhǎng)江的輸送。LPVI更細(xì)致地分析出不同區(qū)域來(lái)源植被的差異：35°N以北陸源有機(jī)物主要來(lái)自被子植物；35°N以南區(qū)域，123°E以東主要來(lái)自被子植物，而123°E以西大部分來(lái)自裸子植物草本組織。此外，該研究區(qū)域木質(zhì)素的降解以去甲基/去甲氧基降解為主，氧化降解程度偏低。 （3）對(duì)南黃海中部的ZY2柱狀沉積物的分析表明，被子植物草本組織是陸源有機(jī)物的主要來(lái)源，僅在其中較短時(shí)期有裸子植物的添加，有機(jī)物的降解程度變化不大。首次將木質(zhì)素分子化石參數(shù)與AMS14C測(cè)年相結(jié)合建立了近6000a東亞冬季風(fēng)的時(shí)間變化序列如下：6000～4200a B.P.，劇烈波動(dòng)期；4200～3500a B.P.，季風(fēng)減弱，但在4084a B.P.略有增強(qiáng)；3500～1800a B.P.，穩(wěn)定期；1800～100a B.P.，減弱-增強(qiáng)-減弱。整體而言，木質(zhì)素作為環(huán)境演變的良好指示計(jì)，較好地反映出氣候的變化。 （4）濟(jì)州島西南泥質(zhì)區(qū)的F10柱樣，80cm以淺，木質(zhì)素含量和特征參數(shù)均趨于穩(wěn)定，該時(shí)期正好對(duì)應(yīng)于東亞冬季風(fēng)的穩(wěn)定期，陸源有機(jī)物的來(lái)源和貢獻(xiàn)趨于穩(wěn)定，均為被子植物草本組織，有機(jī)物的降解程度較高；80cm以深，對(duì)應(yīng)于東亞冬季風(fēng)的劇烈波動(dòng)期，無(wú)論沉積物來(lái)源還是陸源有機(jī)物的貢獻(xiàn)大小和來(lái)源植被類型都有較大變化，而且隨著埋藏時(shí)間的增加，沉積物中陸源有機(jī)碳的降解程度反而有所減弱。 （5）長(zhǎng)江口和閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)的柱狀沉積物中木質(zhì)素含量差別不大，陸源有機(jī)物大部分來(lái)源于被子植物的草本組織，但在個(gè)別層次可能有少量木本組織的混合，幾乎沒(méi)有裸子植物來(lái)源。沉積物中陸源有機(jī)碳的降解程度較弱，以氧化降解為主；而且降解程度隨著埋藏時(shí)間的增加沒(méi)有明顯變化。
【學(xué)位單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2012
【中圖分類】：P736.21
【部分圖文】：

圖 1-1 全球碳循環(huán)框架圖[1]Fig. 1-1 Frame diagram of global carbon cycle(方框中左邊數(shù)字表示各碳庫(kù)的平均儲(chǔ)量(109tC)，右邊括號(hào)中數(shù)字為平均每年因人為輸入導(dǎo)致的增加量，橫線上的數(shù)字為各碳庫(kù)間的年平均通量(109tC/a) )全球碳循環(huán)中，大約有三分之二的活性有機(jī)碳儲(chǔ)存于陸地上。而海洋的有機(jī)碳埋藏通量約為 0.1~0.2Gt/yr，陸源有機(jī)碳大約占 33%~54%[4, 5]，因此 TOM 不僅是全球碳循環(huán)的最重要的碳庫(kù)之一，而且是海洋碳庫(kù)的一個(gè)巨大的“源”。河流每年大約向海洋輸送 0.25Gt 溶解有機(jī)碳（DOC）和 0.15Gt 顆粒有機(jī)碳（POC）[6-8]，從全球范圍來(lái)看，河流輸送的 DOC 就足以支持海水中溶解有機(jī)碳庫(kù)的循環(huán)，相似地，河流輸送的陸源 POC 也足以提供海洋沉積物中所有的有機(jī)碳，然而，海水中的 DOC 和海洋沉積物中埋藏的 POC 只有很小一部分是陸地來(lái)源的，因此，TOM 在海洋中的歸宿已成為正確理解全球碳循環(huán)的關(guān)鍵問(wèn)題之一[6, 9]。在全球碳

圖 1-2 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)示意圖[52]Fig.1-2 Typical lignin structure[52].穩(wěn)定性和生物地球化學(xué)特性在淡水物。早從上個(gè)世紀(jì)七十年代開(kāi)始，物被廣泛的接受并使用[38]。早期的，并初步建立了指示木質(zhì)素來(lái)源的

用于指示木質(zhì)素的來(lái)源和降解程度，評(píng)估陸源有機(jī)物向和對(duì)碳通量貢獻(xiàn)。此外，鑒于木質(zhì)素的 C 和 S 系列單體的降解優(yōu)體，在利用 S/V 和 C/V 參數(shù)進(jìn)行植被來(lái)源分析時(shí)，往往受到木質(zhì)，近年來(lái)又提出了木質(zhì)素酚類單體植被指數(shù)（lignin phenol vegetati作為指標(biāo)來(lái)判斷植被來(lái)源。與木質(zhì)素參數(shù) S/V 和 C/V 相比，LPV植被來(lái)源，對(duì)較小的植被和環(huán)境變化也更敏感[70, 71]。木質(zhì)素經(jīng) C生 30 種特征酚類二聚體和其他 14 種特征酚類單體，這些二聚體和素指征參數(shù)相結(jié)合也許可以提供更多木質(zhì)素植被來(lái)源和降解情況部分二聚體和新的單體沒(méi)有標(biāo)準(zhǔn)化合物，所以這些新的特征產(chǎn)物并應(yīng)用[72]。
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2887324