發(fā)布時(shí)間：2024-06-13 23:56

　　大型芳烴生產(chǎn)裝置都面臨著脫除其中微量烯烴的問(wèn)題。伴隨著這類(lèi)裝置的運(yùn)行,重整汽油中烯烴含量增高,因此,開(kāi)發(fā)新型選擇性加氫催化劑,成為工業(yè)上亟待解決的問(wèn)題。本論文主要研究非貴金屬催化劑Ni2P對(duì)炔烴和烯烴的選擇加氫性能。程序升溫還原方法(Temperature programmed reduction,簡(jiǎn)稱(chēng)TPR)是通過(guò)磷酸鹽前驅(qū)體制備過(guò)渡金屬磷化物最為常用的方法,但TPR方法條件苛刻,還原溫度高(500℃),能耗大,容易導(dǎo)致磷損失,不適用于條件相對(duì)溫和的選擇性加氫反應(yīng)。針對(duì)傳統(tǒng)TPR法的這一缺點(diǎn),本論文通過(guò)改變催化劑前驅(qū)體和提高氫物種還原能力兩種途徑來(lái)降低還原溫度。首先采用室溫固相合成方法,在相對(duì)溫和條件下制備出催化劑前驅(qū)體。XRD和XRF結(jié)果表明,該方法制備的催化劑前驅(qū)體為Ni2P2S6相,經(jīng)過(guò)300℃還原,最終的催化劑活性相為Ni2P。TEM表征結(jié)果表明,制備出的Ni2P-S催化劑晶粒尺寸更小,晶相更規(guī)整。加氫反應(yīng)結(jié)果表明,Ni2P-S催化劑與Ni2P-TPR催化劑相比,具有更高的炔烴、烯烴加氫活性,并且沒(méi)有造成芳烴損失。同樣為了降低還原溫度,分別以磷酸鎳和次磷酸鎳為前驅(qū)體,通過(guò)氫等...

【文章頁(yè)數(shù)】：64 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 芳烴生產(chǎn)脫除烯烴的目的
    1.2 重整汽油脫除烯烴的方法
        1.2.1 顆粒白土精制工藝
        1.2.2 催化加氫工藝
    1.3 加氫反應(yīng)機(jī)理
        1.3.1 烯烴加氫反應(yīng)研究
        1.3.2 芳烴加氫反應(yīng)研究
    1.4 過(guò)渡金屬磷化物
        1.4.1 過(guò)渡金屬磷化物的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.4.2 過(guò)渡金屬磷化物催化劑的制備
        1.4.3 過(guò)渡金屬磷化物的催化性能
        1.4.4 鈍化處理對(duì)過(guò)渡金屬磷化物催化性能的影響
    1.5 等離子體技術(shù)
        1.5.1 等離子體概述
        1.5.2 冷等離子體的產(chǎn)生方法
        1.5.3 低溫等離子體在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.5.4 等離子體在過(guò)渡金屬磷化物制備中的應(yīng)用
    1.6 論文選題
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 化學(xué)試劑
    2.2 催化劑前驅(qū)體的制備
        2.2.1 磷酸鎳前驅(qū)體的制備
        2.2.2 硫磷化鎳前驅(qū)體的制備
        2.2.3 次磷酸鎳前驅(qū)體的制備
    2.3 催化劑前驅(qū)體的還原
        2.3.1 原位程序升溫還原
        2.3.2 氫等離子體還原
    2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)與產(chǎn)物分析
    2.5 催化劑表征
        2.5.1 X射線(xiàn)衍射(XRD)
        2.5.2 X射線(xiàn)熒光光譜(XRF)
        2.5.3 透射電子顯微鏡分析(TEM)
3 以硫磷化鎳為前驅(qū)體制備N(xiāo)i₂P催化劑及其加氫性能研究
    3.1 前言
    3.2 Ni-P-S法制備N(xiāo)i₂P催化劑的表征
        3.2.1 X射線(xiàn)衍射(XRD)
        3.2.2 X射線(xiàn)熒光光譜(XRF)
        3.2.3 透射電鏡分析(TEM)
    3.3 Ni₂P-TPR和Ni₂P-S催化劑上的苯乙炔加氫反應(yīng)
    3.4 Ni₂P-TPR和Ni₂P-S催化劑上的苯乙烯加氫反應(yīng)
    3.5 Ni₂P-TPR和Ni₂P-S催化劑上的1-辛烯加氫反應(yīng)
    3.6 本章小結(jié)
4 氫等離子體還原制備N(xiāo)i₂P催化劑及其加氫性能研究
    4.1 前言
    4.2 PR法制備N(xiāo)i₂P催化劑表征
        4.2.1 Ni₂P-PR催化劑的XRD表征
        4.2.2 Ni₂P-(HY-PR)催化劑的XRD表征
    4.3 Ni₂P-PR催化劑上的苯乙烯加氫反應(yīng)
        4.3.1 鈍化層對(duì)Ni₂P-PR催化劑加氫性能的影響
        4.3.2 鈍化氣體對(duì)Ni₂P-PR催化劑加氫性能的影響
        4.3.3 Ni₂P-TPR和Ni₂P-PR催化劑上的苯乙烯加氫反應(yīng)
    4.4 Ni₂P-(HY-PR)催化劑上的苯乙烯加氫反應(yīng)
        4.4.1 鈉鹽對(duì)Ni₂P-(HY-PR)催化劑加氫性能的影響
        4.4.2 不同P/Ni摩爾比對(duì)Ni₂P-(HY-PR)催化劑加氫性能的影響
        4.4.3 Ni₂P-PR和Ni₂P-(HY-PR)催化劑上的苯乙烯加氫反應(yīng)
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào)：3993837