發(fā)布時間：2024-10-03 05:52

　　隨著現(xiàn)代科技的不斷發(fā)展,能源緊缺已經(jīng)成為限制科技進(jìn)步的一個重要因素,因此能源的轉(zhuǎn)化與替代也越來越受到人們的重視。甲醇作為一種重要的碳一能源轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)產(chǎn)品,除了在化工領(lǐng)域有很多用途之外,還可以作為清潔燃料在汽車行業(yè)中代替汽油或者與汽油摻混使用。而高壓下一氧化碳加氫是制備甲醇最傳統(tǒng)的方法,銅鋅鋁是該反應(yīng)的商業(yè)催化劑。關(guān)于在商業(yè)催化劑上一氧化碳加氫反應(yīng)過程中一氧化碳和氫氣的活化機(jī)制的研究已有很多報道,但是由于該反應(yīng)需在高壓下進(jìn)行,因此在真正反應(yīng)氣氛下關(guān)于氧化鋅的原位研究還很缺乏。本文在真實(shí)的一氧化碳加氫反應(yīng)條件下(高溫高壓),利用原位的程序升溫反應(yīng)譜(TPRS)、漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)、非彈性中子散射譜(INS)以及電子順磁共振譜(EPR)等表征手段對ZnO粉末和納米片表面上一氧化碳和氫氣的活化以及反應(yīng)進(jìn)行了原位探究。主要的研究成果如下:(1)低溫條件下(液氮溫度),一氧化碳在氧化鋅上吸附很弱,升高溫度到120 K時已經(jīng)完全脫附。在真實(shí)反應(yīng)條件下,一氧化碳在氧化鋅表面發(fā)生歧化反應(yīng),生成氣態(tài)二氧化碳和表面碳原子。同時,吸附在氧化鋅表面的一氧化碳會與表面殘余羥基反應(yīng),生成甲酸鹽物...

【文章頁數(shù)】：66 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 一氧化碳加氫反應(yīng)
        1.2.1 一氧化碳加氫反應(yīng)的意義
        1.2.2 一氧化碳加氫反應(yīng)的機(jī)理
        1.2.3 氧化鋅的物理化學(xué)性質(zhì)
        1.2.4 氧化鋅上一氧化碳、氫氣以及甲醇分子的活化研究
        1.2.5 氧化鋅催化一氧化碳加氫反應(yīng)的最近研究進(jìn)展
    1.3 選題出發(fā)點(diǎn)和研究思路
    參考文獻(xiàn)
第二章 化學(xué)試劑和實(shí)驗(yàn)表征
    2.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 常規(guī)實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 催化表征儀器
        2.3.1 樣品水平型大功率X射線粉末衍射儀(XRD)
        2.3.2 全自動微孔物理吸附儀(BET)
        2.3.3 高性能電子能譜儀(XPS)
        2.3.4 傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)
        2.3.5 全自動程序升溫化學(xué)吸附分析儀
        2.3.6 電子順磁共振(EPR)
        2.3.7 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)
第三章 一氧化碳加氫氣氛中氧化鋅對一氧化碳以及氫氣分子的活化:晶面效應(yīng)
    3.1 利用一氧化碳和甲醇分子探究氧化鋅不同晶面的區(qū)別
        3.1.1 不同形貌的氧化鋅納米晶的合成
        3.1.2 利用一氧化碳探針分子來探測氧化鋅晶面
        3.1.3 利用甲醇探針分子來探測氧化鋅晶面
        3.1.4 小結(jié)
    3.2 在一氧化碳加氫氣氛中利用原位高壓紅外以及高壓TPRS探究氧化鋅對一氧化碳和氫氣分子的活化過程
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.2 結(jié)果與討論
        3.2.3 小結(jié)
    3.3 利用準(zhǔn)原位EPR以及INS等探究氧化鋅表面氫氣分子活化形式
        3.3.1 實(shí)驗(yàn)方法
        3.3.2 結(jié)果及討論
        3.3.3 小結(jié)
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號：4006831