發(fā)布時(shí)間：2024-11-05 07:50

　　環(huán)氧丙烷是一種重要的有機(jī)合成中間體,目前工業(yè)生產(chǎn)主要是氯醇法和共氧化法,氯醇法生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的含氯廢水造成環(huán)境污染,共氧化法生產(chǎn)過程中工藝流程較長,對(duì)設(shè)備要求較高,而且整個(gè)生產(chǎn)過程容易受到副產(chǎn)物市場(chǎng)的影響。氧氣作為一種綠色環(huán)保、價(jià)格低廉、比較容易獲取的氧化劑受到人們的青睞,丙烯氧氣直接環(huán)氧化反應(yīng)生成環(huán)氧丙烷的原子利用率可以達(dá)到100%,被認(rèn)為是最理想最經(jīng)濟(jì)的環(huán)氧丙烷工業(yè)化生產(chǎn)路線,同時(shí)又是一項(xiàng)非常挑戰(zhàn)性的研究工作。本論文共分兩部分:第一部分利用水熱-燃燒法合成了一系列不同Cu/Ag比例的Cu-Ag/SiO2雙金屬催化劑,結(jié)果表明當(dāng)Cu/Ag摩爾比為9時(shí),Cu-Ag雙金屬的丙烯環(huán)氧化活性最高,添加NaCl修飾劑可以進(jìn)一步促進(jìn)環(huán)氧丙烷的生成。在Cu90-Ag10/SiO2-NaCl催化劑上,當(dāng)反應(yīng)溫度為240℃時(shí),丙烯的轉(zhuǎn)化率和環(huán)氧丙烷的選擇性分別為0.5%和17%。XRD和TEM顯示Cu、Ag雙金屬?zèng)]有形成合金。單獨(dú)的Cu/SiO2和Ag/SiO2中Cu和Ag物種的粒徑分別為5 nm和7 nm,隨著Cu-Ag雙金屬催化劑中Ag含量的升高,Cu物種的粒徑變化不明顯,Ag物種的粒徑迅速從7 n...

【文章頁數(shù)】：55 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 環(huán)氧丙烷的性質(zhì)及用途
    1.3 環(huán)氧丙烷的工業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)狀
    1.4 丙烯環(huán)氧化領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀
        1.4.1 Au基催化劑上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)
        1.4.2 Ag基催化劑上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)
        1.4.3 Cu基催化劑上的丙烯環(huán)氧化反應(yīng)
        1.4.4 Cu-Ag雙金屬丙烯環(huán)氧化反應(yīng)
        1.4.5 其他的多金屬催化劑
    1.5 本文研究的意義和主要內(nèi)容
        1.5.1 本文研究的意義
        1.5.2 本文研究的主要內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料
    2.2 實(shí)驗(yàn)所用的儀器
    2.3 催化劑反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.3 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.4 氫氣程序升溫還原(H₂-TP)
第三章 Cu-Ag雙金屬丙烯氧氣環(huán)氧化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 催化劑表征
        3.3.1 XRD
        3.3.2 TEM表征
        3.3.3 XPS表征
        3.3.4 H₂-TPR表征
    3.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
        3.4.1 不同比例Cu-Ag/SiO₂丙烯環(huán)氧化活性
        3.4.2 Cu90-Ag10/SiO₂不同煅燒溫度下丙烯環(huán)氧化活性
        3.4.3 不同修飾劑Cu90-Ag10/SiO₂丙烯環(huán)氧化活性
        3.4.4 NaCl添加量對(duì)Cu90-Ag10/SiO₂丙烯環(huán)氧化活性的影響
        3.4.5 Cu90-Ag10/SiO₂-NaCl在不同溫度下的氧化產(chǎn)物分布圖
    3.5 本章小結(jié)
第四章 不同溶劑水熱處理Cu/CNT丙烯環(huán)氧化反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 催化劑表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 TEM表征
        4.3.3 XPS表征
    4.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
        4.4.1 不同載體負(fù)載Cu丙烯環(huán)氧化活性
        4.4.2 不同溶劑處理的Cu/CNT丙烯環(huán)氧化活
        4.4.3 乙醇不同水熱溫度處理Cu/CNT丙烯環(huán)氧化活性
        4.4.4 不同修飾劑改性處理Cu/CNT丙烯環(huán)氧化活性
        4.4.5 空速對(duì)Cu/CNT-CH₃CH₂OH-Na₂CO₃丙烯環(huán)氧化活性的影響
        4.4.6 氧氣丙烯比例對(duì)丙烯環(huán)氧化活性的影響
        4.4.7 Cu/CNT-CH₃CH₂OH-Na₂CO₃不同溫度下環(huán)氧化活性圖
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 論文不足
    5.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡介



本文編號(hào)：4011467