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基于生物質(zhì)炭和分子印跡技術(shù)制備吸附劑及對(duì)二氧化碳的吸附性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-11-14 20:45
   活性炭是一種廉價(jià)的、可持續(xù)的且資源豐富的材料,具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu),出色的穩(wěn)定性和再生性能,表現(xiàn)出更好的二氧化碳吸附能力,有很大的應(yīng)用前景。本論文分別用袖子皮,蓮蓬,絲瓜絡(luò)和向日葵作前體物,用KOH作為活化劑制備出四種生物炭基活性炭,并進(jìn)行對(duì)比優(yōu)化。印跡技術(shù)(IT)是一種仿生分子識(shí)別技術(shù),可模擬自然界中酶底物和抗體-抗原分子的識(shí)別機(jī)制。根據(jù)目標(biāo)的類型,IT可以分為兩類:分子印跡技術(shù)(MIT)和離子印跡技術(shù)(IIP)。根據(jù)分子印跡技術(shù)理論,確定了乙二酸作為模板分子,丙烯酰胺作為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯作為交聯(lián)劑,制備了以向日葵基活性炭為載體的二氧化碳分子印跡聚合物(S-MIPs)和以環(huán)糊精為造孔劑的二氧化碳分子印跡聚合物(β-CD-MIPs),利用FT-IR,SEM,TEM,BET等實(shí)驗(yàn)手段,對(duì)吸附材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。通過(guò)固定床實(shí)驗(yàn),研究了吸附材料對(duì)吸附性能,初步探討了吸附機(jī)理,最后考察了材料對(duì)再生性能,主要結(jié)論如下:1)考察了四種生物質(zhì)活性炭對(duì)二氧化碳對(duì)吸附性能,結(jié)構(gòu)表明堿炭比,吸附溫度,脫附溫度,二氧化碳濃度都會(huì)影響吸附量大小,得到柚子皮基活性炭,蓮蓬基活性炭,絲瓜絡(luò)基活性炭,向日葵基活性炭最佳都二氧化碳吸附條件分別為:堿炭比分別為1:1、1:1、0.5:1、0.75:1;吸附溫度分別為60℃、60℃、60℃、60℃;二氧化碳濃度越高,吸附容量越大。在此條件下,柚子皮基活性炭最大飽和吸附量為1.15 mmol/g;蓮蓬基活性炭基活性炭最大飽和吸附量為1.23 mmol/g;絲瓜絡(luò)基活性炭最大飽和吸附量為1.40 mmol/g;向日葵基活性炭最大飽和吸附量為 1.39 mmol/g。2)制備出基于向日葵基活性炭為載體的向日葵基活性炭的分子印跡聚合物。初步探討了向日葵基活性炭為載體的負(fù)載量對(duì)吸附量對(duì)影響,表明載體影響印跡位點(diǎn)對(duì)形成,進(jìn)而對(duì)吸附量大小進(jìn)行影響。此外,探討了吸附溫度、脫附溫度、二氧化碳濃度、水分存在對(duì)吸附量的影響。在最佳吸附條件下(吸附溫度:25℃;脫附溫度120℃;二氧化碳濃度10%)下,最佳飽和吸附量為1.92 mmol/g。選擇性實(shí)驗(yàn)表明向日葵基活性炭分子印跡聚合物對(duì)二氧化碳有一般的選擇性。在經(jīng)過(guò)五次循環(huán)吸附再生實(shí)驗(yàn)后,吸附量略微減少,但也幾乎保持穩(wěn)定,說(shuō)明材料具有很好的重復(fù)利用性。3)制備出以β-環(huán)糊精為造孔劑的分子印跡聚合物β-CD-MIPs。研究了 β-CD添加量、吸附溫度、水分存在對(duì)β-CD-MIPs捕集CO2性能對(duì)影響。β-CD-MIPs對(duì)CO2的吸附容量呈現(xiàn)隨著溫度的升高而下降的趨勢(shì)。當(dāng)β-CD添加量為1g時(shí),β-CD-MIPs的最佳吸附溫度為25℃,在此條件下,β-CD-MIPs具有最大的CO2飽和吸附量。同時(shí),對(duì)吸附劑的循環(huán)再生能力和選擇性也進(jìn)行了考察。在五次吸附/解吸循環(huán)下,吸附容量損失極小,證明該材料性能穩(wěn)定,可重復(fù)性優(yōu)異。在有其他氣體干擾的情況下,吸附劑對(duì)CO2的吸附能力略低于一定濃度CO2的環(huán)境下,具有良好的選擇性。
【學(xué)位單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2020
【中圖分類】:TQ424.1;X701
【部分圖文】:

過(guò)程圖,分子印跡,過(guò)程圖,聚合物


山東大學(xué)碩士學(xué)位論文??點(diǎn)收到越來(lái)越多人們的青睞,從而成為一個(gè)熱門(mén)研宄方向。??1.4.2?MIT的基本原理??MIT通常通過(guò)共價(jià)或者非共價(jià)的相互作用使得模板分子與功能單體聚合,并??加入適當(dāng)?shù)脑炜讋、交?lián)劑和引發(fā)劑,然后在一定條件下引發(fā)聚合反應(yīng)而形成聚??合物,最后用萃取或酸洗將模板分子脫去,模板和溶劑的去除在結(jié)構(gòu)中留下空腔,??在三維聚合物中創(chuàng)建了特定的結(jié)合位點(diǎn),空腔的形狀和相互作用模式與模板分子??互補(bǔ),這為模板分子提供了很強(qiáng)的結(jié)合親和力[7?74],制備過(guò)程如圖1-1所示。??當(dāng)模板分子(印跡分子)與聚合物單體接觸時(shí),會(huì)形成多個(gè)作用點(diǎn),在聚合??過(guò)程中會(huì)被記祝當(dāng)模板分子被移除時(shí),聚合物將與模板分子形成空間構(gòu)型。通??過(guò)將這些孔與多個(gè)作用點(diǎn)匹配,這些孔對(duì)模板分子及其類似物具有選擇識(shí)別特性。??▲、?一??w?W??圖1-1分子印跡聚合物的制備過(guò)程圖??Figure?1-1?The?preparation?process?of?imprinted?polymer??8??

示意圖,質(zhì)量流量計(jì),水浴,紅外線


山東大學(xué)碩士學(xué)位論文??VI??ri??一?V2?r?n??3?y?1?rzu??v4L?,??1?Tri?7i??V3??C_)?1??T?6?/?>\??圖2-1吸附實(shí)驗(yàn)裝置示意圖??(l)C〇2/N2瓶;(2)N2瓶;(3)質(zhì)量流量計(jì);(4)水浴鍋;(5)吸附柱;(6)三通管;(7)C〇2??紅外線分析儀;(8)混合氣瓶;VI、V2減壓閥;V3、V4截止閥。??Figure?2-1?schematic?diagram?of?adsorption?experimental?device??(1)?C〇2?/?N2?gas?cylinder;?(2)?N2?gas?cylinder;?(3)?mass?flowmeter;?(4)?water?bath;?(5)??adsorption?pipe;?(6)?three?way?pipe;?(7)?CO2?analyzer;?(8)?mixing?gas?cylinder;?VI,?V2??pressure?reducing?valve;?V3,?V4?stop?valve.??2.4吸附劑結(jié)構(gòu)特性的表征結(jié)果??2.4.1傅里葉變換紅外光譜(FTIR)??圖2-2是四種生物質(zhì)基活性炭的紅外光譜圖。圖中的吸收峰表明其有著復(fù)雜??的內(nèi)部結(jié)構(gòu)。在1616CHT1處有明顯吸收峰,說(shuō)明表面存在C=C鍵,為7MI共軛??鍵,這樣就使其容易吸附陽(yáng)離子。由圖可以看到,在3438CHT1處出現(xiàn)了較強(qiáng)的??吸收峰,這是游離的羥基O-H的伸縮振動(dòng)峰。2930cm-1、1040cm-1處也存在著吸??18??

紅外光譜圖,柚子,絲瓜絡(luò),向日葵


于5AC???b?湮;IAC??CS*:x5*AC??——di^E^AC?/??容?,— ̄?^Y\?^??〇??匚?丫?^??f〇?,?、、?—■-w??———— ̄ ̄_—D??4-???F?\?r、??C??i/)??c?c??\?/?^d??、、么1616?1406?1040??〇4?Jo???|?,?|?i?|?i?|?,???4000?3000?2000?1000??Wave?Number(cm"1)??圖2-2柚子皮AC(a),蓮蓬AC(b),絲瓜絡(luò)AC(c),向日葵AC(d)的紅外光譜??Figure?2-2?FT-IR?spectra?of?grapefruit?peel?AC?(a),?lianpeng?AC?(b),?luffa?complex?AC?(c),??sunflower?AC?(d).??2.4.2表面形貌分析??圖2-3是四種生物質(zhì)基活性炭的掃描電鏡圖。有圖2-3(a)可見(jiàn),柚子皮基活??性炭呈現(xiàn)3D蜂窩形貌,表面不平整,呈片狀結(jié)構(gòu),具有豐富的褶皺層和細(xì)微孔??結(jié)構(gòu),孔道之間相互串聯(lián)相同。這可容易將C〇2吸附到這些結(jié)構(gòu)的表面和孔隙??19??
【參考文獻(xiàn)】

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