燒綠石稀土氧化物材料的探索與低溫物性研究
發(fā)布時間：2020-12-07 02:15
自旋阻挫材料由于其存在豐富的磁性和量子相變現(xiàn)象,成為凝聚態(tài)物理領(lǐng)域當(dāng)前的研究熱點之一。阻挫的一種情況就是所謂的幾何阻挫,它是由于晶格的對稱性,體系內(nèi)磁相互作用不能被同時滿足處于能量最小的狀態(tài),導(dǎo)致了基態(tài)的宏觀簡并和自旋漲落。其中燒綠石結(jié)構(gòu)材料就是一種典型的三維自旋阻挫材料。這類材料低溫下存在許多新奇的磁性質(zhì),如自旋液體、自旋冰等。針對這些材料,通過化學(xué)摻雜和元素替代可以引起多種量子態(tài)之間的競爭和轉(zhuǎn)變,從而導(dǎo)致一些特殊的磁性。在本文中,我們通過元素替換和摻雜生長出R2AlSbO7（R=Er,Yb）和Tb2Ti2-xZrxO7單晶材料,并測量了它們的低溫磁性和熱輸運性質(zhì),來研究它們的晶體場以及基態(tài)性質(zhì),為我們更加深入理解燒綠石材料的基態(tài)特征提供更多的實驗依據(jù)。我們還研究了一維Ising鏈材料Ca3Co2O6的低溫?zé)彷斶\性質(zhì)。第一章首先介紹了幾何阻挫和燒綠石材料的基本性質(zhì)。然后,介紹了 XY型燒綠石材料R2B2O7（B=Ge,Ti,Sn）的實驗研究進展,以及無序?qū)Y型燒綠石材料基態(tài)性質(zhì)影響的實驗和理論研究。最后,概述了近幾年Tb2Ti2O7基態(tài)性質(zhì)的研究進展。第二章介紹了一種新型稀土化合物...
【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：110 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
圖１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近鄰格點上的自旋形成了反鐵磁排列構(gòu)型
?第一章燒綠石材料方２〇７?（及＝Ｅｒ，Ｙｂ）和ＴｂｓＴｈＯ？???復(fù)雜，如圖１．１（ｂ）所示。三個自旋分別位于等邊三角形的三個頂點上，他們的最??近鄰交換作用為反鐵磁交換作用，在這種情況下，三個自旋不可能互相形成反平??行排列。早在１９５０年，Ｗａｒｍｉｅｒ等人就對三角晶格上的Ｉｓｉｎｇ模型進行了研宄，??該晶格上最近鄰自旋相互作用為反鐵磁相互作用，發(fā)現(xiàn)體系在極低的溫度下沒能??進入一種長程的磁有序態(tài)［１］。對于相同的體系，如果三角格點上的Ｉｓｉｎｇ自旋為??鐵磁相互作用，那么阻挫就不會產(chǎn)生，會在低溫下出現(xiàn)二級相變，進入長程鐵磁??有序態(tài)。??讓畫??圖１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近鄰格點上的自旋形成了反鐵磁排列構(gòu)型。（ｂ）在三??角格子中，無法形成最近鄰自旋反平行排列的構(gòu)型，形成阻挫結(jié)構(gòu)［ｌｈ??除了二維三角格子之外，二維ｋａｇｏｍＳ格子是另外一種幾何阻挫體系，如圖??１．２（ａ）所示，由三角形格子共頂點連接形成，以一個三角格子某一格點上的自旋??方向為軸線，其他兩個格點上的自旋方向可以繞著這條軸線任意旋轉(zhuǎn)，對應(yīng)很多??不同的自旋構(gòu)型，他們的基態(tài)都為能量最低態(tài)，這些自旋構(gòu)型之間的變化不會引??起基態(tài)能量的改變［２１］。因此他們的基態(tài)自旋構(gòu)型存在宏觀的簡并，自旋排布是??其中的某一種狀態(tài)。在三維體系中，燒綠石結(jié)構(gòu)同樣具有幾何阻挫效應(yīng)，它是共??（ａ）?Ａ?（ｂ）??Ｋａｇｏｍｅ?Ｐｙｒｏｃｈｌｏｒｅ??圖１．２?（ａ）由三角形組成的ｋａｇｏｍＳ格子，（ｂ）四面體組成的燒綠石結(jié)構(gòu)［２１］。??３??
?第一章燒綠石材料／；；決０７?（及＝Ｅｒ，?Ｙｂ）和Ｔｂ２Ｔｉ２０７???頂點的四面體組成的結(jié)構(gòu)，如圖１．２（ｂ）所示，自旋排布更加復(fù)雜，不論最近鄰自??旋之間的相互作用是鐵磁還是反鐵磁，都會產(chǎn)生幾何阻挫效應(yīng)。當(dāng)為反鐵磁相互??作用時，低溫下基態(tài)進入自旋液體態(tài)，存在很強的自旋漲落效應(yīng)。當(dāng)為鐵磁相互??作用時，基態(tài)會形成自旋冰基態(tài)，四面體頂點上的自旋取向被限制在連接四面體??中心到頂點的局域軸上，并且形成兩進兩處的自旋構(gòu)型，這與冰結(jié)構(gòu)中氫和氧的??距離關(guān)系類似，因此稱為自旋冰構(gòu)型［２１］。滿足自旋冰構(gòu)型的自旋取向一共有六??種，因此體系也處于一種宏觀的簡并基態(tài)。燒綠石結(jié)構(gòu)由于其維度更高導(dǎo)致自旋??結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜，尤其對于稀土燒綠石氧化物，稀土離子之間存在不同的磁相互作??用包括：自旋交換相互作用、磁偶極相互作用以及較強的晶體場作用，這些相互??作用之間的競爭以及幾何阻挫效應(yīng)導(dǎo)致該體系中出現(xiàn)豐富的磁性質(zhì)，因此該體系??也成為本文研宄的主要內(nèi)容。??為了可以定量衡量阻挫效應(yīng)的強度，Ｒａｍｉｒｅ等人提出了一種經(jīng)驗方法，被大??家廣泛接受。對于普通磁性材料，其高溫磁化率遵循居里一外斯定律：／＝ｃ／（ｒ－??０ｃｗ），：Ｔ是溫度，通過擬合高溫磁化率數(shù)據(jù)，可以得到居里常數(shù)Ｃ和居里一外斯??溫度先ｗ，如圖１．３所示。結(jié)合體系進入長程有序態(tài)時的臨界溫度ｒＮ，定義阻挫??因子為／＝－０ｃｗ／ｒＮ，用于表示阻挫效應(yīng)強度，數(shù)值越大代表阻挫效應(yīng)越強，一般??把阻挫因子／＞?１０的材料稱為強阻挫體系［２２］，對于一個理想的自旋液體系統(tǒng)／＝??°°〇??（ａ）?ＮＯＮＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ?（ｂ）?ＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ??Ｔｎ￣＾ｃｗ
本文編號：2902431
【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：110 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
圖１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近鄰格點上的自旋形成了反鐵磁排列構(gòu)型
?第一章燒綠石材料方２〇７?（及＝Ｅｒ，Ｙｂ）和ＴｂｓＴｈＯ？???復(fù)雜，如圖１．１（ｂ）所示。三個自旋分別位于等邊三角形的三個頂點上，他們的最??近鄰交換作用為反鐵磁交換作用，在這種情況下，三個自旋不可能互相形成反平??行排列。早在１９５０年，Ｗａｒｍｉｅｒ等人就對三角晶格上的Ｉｓｉｎｇ模型進行了研宄，??該晶格上最近鄰自旋相互作用為反鐵磁相互作用，發(fā)現(xiàn)體系在極低的溫度下沒能??進入一種長程的磁有序態(tài)［１］。對于相同的體系，如果三角格點上的Ｉｓｉｎｇ自旋為??鐵磁相互作用，那么阻挫就不會產(chǎn)生，會在低溫下出現(xiàn)二級相變，進入長程鐵磁??有序態(tài)。??讓畫??圖１．１?（ａ）非阻挫的正方格子，最近鄰格點上的自旋形成了反鐵磁排列構(gòu)型。（ｂ）在三??角格子中，無法形成最近鄰自旋反平行排列的構(gòu)型，形成阻挫結(jié)構(gòu)［ｌｈ??除了二維三角格子之外，二維ｋａｇｏｍＳ格子是另外一種幾何阻挫體系，如圖??１．２（ａ）所示，由三角形格子共頂點連接形成，以一個三角格子某一格點上的自旋??方向為軸線，其他兩個格點上的自旋方向可以繞著這條軸線任意旋轉(zhuǎn)，對應(yīng)很多??不同的自旋構(gòu)型，他們的基態(tài)都為能量最低態(tài)，這些自旋構(gòu)型之間的變化不會引??起基態(tài)能量的改變［２１］。因此他們的基態(tài)自旋構(gòu)型存在宏觀的簡并，自旋排布是??其中的某一種狀態(tài)。在三維體系中，燒綠石結(jié)構(gòu)同樣具有幾何阻挫效應(yīng)，它是共??（ａ）?Ａ?（ｂ）??Ｋａｇｏｍｅ?Ｐｙｒｏｃｈｌｏｒｅ??圖１．２?（ａ）由三角形組成的ｋａｇｏｍＳ格子，（ｂ）四面體組成的燒綠石結(jié)構(gòu)［２１］。??３??
?第一章燒綠石材料／；；決０７?（及＝Ｅｒ，?Ｙｂ）和Ｔｂ２Ｔｉ２０７???頂點的四面體組成的結(jié)構(gòu)，如圖１．２（ｂ）所示，自旋排布更加復(fù)雜，不論最近鄰自??旋之間的相互作用是鐵磁還是反鐵磁，都會產(chǎn)生幾何阻挫效應(yīng)。當(dāng)為反鐵磁相互??作用時，低溫下基態(tài)進入自旋液體態(tài)，存在很強的自旋漲落效應(yīng)。當(dāng)為鐵磁相互??作用時，基態(tài)會形成自旋冰基態(tài)，四面體頂點上的自旋取向被限制在連接四面體??中心到頂點的局域軸上，并且形成兩進兩處的自旋構(gòu)型，這與冰結(jié)構(gòu)中氫和氧的??距離關(guān)系類似，因此稱為自旋冰構(gòu)型［２１］。滿足自旋冰構(gòu)型的自旋取向一共有六??種，因此體系也處于一種宏觀的簡并基態(tài)。燒綠石結(jié)構(gòu)由于其維度更高導(dǎo)致自旋??結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜，尤其對于稀土燒綠石氧化物，稀土離子之間存在不同的磁相互作??用包括：自旋交換相互作用、磁偶極相互作用以及較強的晶體場作用，這些相互??作用之間的競爭以及幾何阻挫效應(yīng)導(dǎo)致該體系中出現(xiàn)豐富的磁性質(zhì)，因此該體系??也成為本文研宄的主要內(nèi)容。??為了可以定量衡量阻挫效應(yīng)的強度，Ｒａｍｉｒｅ等人提出了一種經(jīng)驗方法，被大??家廣泛接受。對于普通磁性材料，其高溫磁化率遵循居里一外斯定律：／＝ｃ／（ｒ－??０ｃｗ），：Ｔ是溫度，通過擬合高溫磁化率數(shù)據(jù)，可以得到居里常數(shù)Ｃ和居里一外斯??溫度先ｗ，如圖１．３所示。結(jié)合體系進入長程有序態(tài)時的臨界溫度ｒＮ，定義阻挫??因子為／＝－０ｃｗ／ｒＮ，用于表示阻挫效應(yīng)強度，數(shù)值越大代表阻挫效應(yīng)越強，一般??把阻挫因子／＞?１０的材料稱為強阻挫體系［２２］，對于一個理想的自旋液體系統(tǒng)／＝??°°〇??（ａ）?ＮＯＮＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ?（ｂ）?ＦＲＵＳＴＲＡＴＥＤ??Ｔｎ￣＾ｃｗ
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