發(fā)布時間：2017-12-11 03:08

  本文關(guān)鍵詞：小麥秸稈炭改性活化及其氮磷吸附效應(yīng)研究

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【摘要】：熱裂解作物秸稈所產(chǎn)生的秸稈炭具有較發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、大的比表面積和含有生物成長所需的各種礦物質(zhì),且對某些物質(zhì)有較強的吸附能力。但秸稈炭表面含有大量負(fù)電荷,易與陰離子產(chǎn)生靜電互斥,導(dǎo)致對陰離子的吸附能力很小。因此,本研究以小麥秸稈為原材料,通過Fe Cl3或Ca Cl2的改性活化,優(yōu)化制備過程,制備高吸附性能秸稈炭,并尋求最佳制備條件,表征分析秸稈炭相關(guān)性質(zhì),系統(tǒng)研究其對硝態(tài)氮及無機(jī)磷的吸附效應(yīng)。主要結(jié)果和結(jié)論如下:1、秸稈炭的改性:小麥秸稈先炭化,然后以炭的形式添加化學(xué)試劑改性,稱之為改性炭。1)單一炭化溫度(450℃)秸稈炭的改性。經(jīng)鹽酸活化后,C、N、H含量提高;經(jīng)Fe Cl3的改性后,炭中C含量降低;其N2吸附量、比表面積和孔徑體積都高于未改性的秸稈炭。通過Langmuir方程計算得到最佳改性炭(Fe3+與秸稈炭質(zhì)量比0.70)最大吸附氮和磷量分別為2.47和16.58mg/g。改性炭對氮及磷的吸附能力差異較大,與吸附方式、改性試劑、炭化溫度等有關(guān)。2)不同炭化溫度秸稈炭的改性。利用Fe Cl3和Ca Cl2改性五種炭化溫度下的秸稈炭,吸附氮最佳改性炭記為CFe-N(炭化溫度611℃,Fe3+與秸稈炭質(zhì)量比0.87)和CFe Ca-N(炭化溫度500℃,Fe3+與秸稈炭質(zhì)量比0.70,Ca2+與秸稈炭質(zhì)量比0.40),吸附磷記為CFe-P(炭化溫度400℃,Fe3+與秸稈炭質(zhì)量比0.85)和CFe Ca-P(炭化溫度600℃,Fe3+與秸稈炭質(zhì)量比0.98,Ca2+與秸稈炭質(zhì)量比1.20)。改性炭中存在大量的鐵氧化物。炭CFe-N和CFe Ca-P對N2吸附量、孔徑體積和BET比表面積分別大于炭CFe Ca-N和CFe-P。改性炭表面粗糙,紅外光譜圖中存在Fe-O-彎曲振動。炭CFe-N的氮吸附能力大于CFe Ca-N,最大吸附量分別為1.33和0.72mg/g(以NO3-計為5.89和3.19mg/g);炭CFe Ca-P的磷吸附能力大于CFe-P,最大吸附量分別為22.17和18.59mg/g。改性炭的吸附量隨溶液p H的升高而下降;隨改性炭用量的增加,氮及磷去除率逐漸增大;隨著吸附時間的延長,改性炭對氮及磷的吸附量逐漸增加,隨后吸附量趨于穩(wěn)定;K2CO3顯著減小改性炭對氮及磷的吸附量。變化改性試劑及炭化溫度沒有增大改性炭對氮的吸附能力,而生物質(zhì)熱裂解過程中添加金屬鹽類試劑影響炭的產(chǎn)率及理化特性,Fe Cl3或Ca Cl2與秸稈混合后的炭化也影響秸稈炭的理化特性及吸附氮能力。2、秸稈活性炭的制備:小麥秸稈與Fe Cl3或Ca Cl2混合均勻后炭化,得到活性炭。吸附氮最佳活性炭記為Fe AC-N(炭化溫度527℃,Fe Cl3添加比率92.5%)、Fe Ca AC-N(炭化溫度556℃,Fe Cl3添加比率69.6%,Ca Cl2添加比率29.0%)和Ca AC-N(炭化溫度628℃,Ca Cl2添加比率27.9%),吸附磷記為Fe AC-P(炭化溫度720℃,Fe Cl3添加比率177.5%)和Fe Ca AC-P(炭化溫度655℃,Fe Cl3添加比率79.8%,Ca Cl2添加比率60.2%)。1)Fe Cl3活化秸稈后,炭中存在大量的鐵氧化物;而活性炭Ca AC-N的灰分含量降低。吸附氮活性炭對N2吸附量、BET比表面積和孔徑體積大小依次為炭Ca AC-NFe AC-NFe Ca AC-N。炭Fe AC-P對N2吸附量和孔徑體積都大于炭Fe Ca AC-P。炭Fe AC-N、Fe Ca AC-N、Fe AC-P和Fe Ca AC-P的表面粗糙;炭Ca AC-N的孔徑體積大于秸稈炭。除炭Ca AC-N外,活性炭紅外光譜圖存在Fe-O基團(tuán)的伸縮振動�；钚蕴恐兴嵝曰鶊F(tuán)含量大于秸稈炭,p HPZC小于秸稈炭。2)活性炭吸附氮量大小順序為Ca AC-NFe AC-NFe Ca AC-N,最大吸附量分別為21.51、14.68和12.78mg/g(以NO3-計為95.26,65.01和56.60mg/g);活性炭Fe AC-P對磷的吸附量大于Fe Ca AC-P,最大吸附量分別為4.71和2.39mg/g。p H從2增加至12時,活性炭吸附量逐漸減小;隨活性炭用量增加,氮及磷去除率逐漸增大;隨著吸附的進(jìn)行,活性炭吸附氮及磷量逐漸增加,隨后吸附量趨于穩(wěn)定;加入其他共存離子后,活性炭吸附氮及磷量下降。通過Fe Cl3和Ca Cl2對秸稈炭的改性活化,提高了秸稈炭對硝態(tài)氮及無機(jī)磷的吸附能力,最大吸附能力為95.26及22.17 mg/g。3、秸稈炭在土壤中的應(yīng)用1)土壤中施加活性炭或改性炭后,對硝態(tài)氮及無機(jī)磷的吸附能力增強。2)秸稈炭減少土壤中氨的揮發(fā),且氨揮發(fā)量隨炭量的增加而減小,活性炭的作用大于單純秸稈炭;活性炭能延長氨揮發(fā)的時間,且減少累積氨揮發(fā)量。3)土壤中添加秸稈炭可以減少水分蒸發(fā),延緩尿素的分解,在一定程度上抑制了脲酶活性。
【學(xué)位授予單位】：中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：S156.2

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本文編號：1276916