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液相基底表面金屬納米結(jié)構(gòu)形成機(jī)理的計(jì)算機(jī)模擬

發(fā)布時(shí)間:2018-07-17 06:32
【摘要】:本文采用Monte Carlo模擬方法,建立了三個(gè)計(jì)算機(jī)模型對(duì)液相基底表面諸多金屬納米結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程進(jìn)行模擬,并將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析,從而解釋其形成機(jī)理。通過(guò)對(duì)模擬結(jié)果的深入分析與研究,得出不同模擬參數(shù)對(duì)此類納米結(jié)構(gòu)的形貌、尺寸分布和生長(zhǎng)機(jī)理等因素的影響,并提出改進(jìn)和指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)的建議。為了研究團(tuán)簇(包括分枝狀凝聚體和納米顆粒)的形成機(jī)理,根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們提出假設(shè):團(tuán)簇中粒子總數(shù)大于臨界尺寸時(shí),其邊緣粒子有一定幾率上遷至上一層。由此建立了改進(jìn)的CCA模型(RCCA模型)。模擬結(jié)果顯示,隨著擴(kuò)散步長(zhǎng)和沉積粒子數(shù)增加,上遷的粒子數(shù)不斷增加,團(tuán)簇從二維轉(zhuǎn)變至三維凝聚。統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)表明:在覆蓋率從0.02 ML至0.22 ML的變化范圍內(nèi),低覆蓋率時(shí)(0.06ML),覆蓋率隨沉積粒子數(shù)呈線性增加;隨著沉積粒子數(shù)的進(jìn)一步增加,覆蓋率和沉積粒子數(shù)之間逐漸偏離線性關(guān)系。該結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相符合。隨著沉積粒子數(shù)和擴(kuò)散步長(zhǎng)的增加,團(tuán)簇的平均高度也隨之增加,然后逐漸趨于飽和值。根據(jù)實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的團(tuán)簇?cái)?shù)密度、名義沉積厚度、覆蓋率之間的關(guān)系,我們建立團(tuán)簇凝聚塌縮模型(CAC模型),其中假設(shè):大于某臨界尺寸的團(tuán)簇在凝聚過(guò)程中具有一定的塌縮概率。模擬結(jié)果顯示:隨著沉積粒子數(shù)的增加,覆蓋率出現(xiàn)了與實(shí)驗(yàn)相符合的振蕩現(xiàn)象。當(dāng)沉積粒子數(shù)較少時(shí),團(tuán)簇尺寸多數(shù)未超過(guò)臨界尺寸,覆蓋率隨沉積粒子數(shù)線性增加;當(dāng)沉積粒子數(shù)進(jìn)一步增加時(shí),團(tuán)簇尺寸超過(guò)臨近尺寸,團(tuán)簇的體積塌縮可隨機(jī)發(fā)生,覆蓋率的大小出現(xiàn)了一定幅度的振蕩。伴隨著塌縮的延續(xù),平均團(tuán)簇密度逐步增加,最后所有團(tuán)簇的密度逐漸趨向穩(wěn)定值。利用晶體生長(zhǎng)過(guò)程中存在最優(yōu)生長(zhǎng)方向的實(shí)驗(yàn)事實(shí),建立了一個(gè)全新的模擬模型(OCG模型),用于研究液相基底表面一維鋅晶體的形成機(jī)理,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)事實(shí)相符。對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,我們發(fā)現(xiàn)此類一維晶體的長(zhǎng)度和寬度分布符合對(duì)數(shù)正態(tài)分布,與實(shí)驗(yàn)中觀察到的結(jié)果相符。隨著成核數(shù)目N的增加,長(zhǎng)度和寬度分布峰逐漸變窄,相對(duì)集中;同時(shí)平均長(zhǎng)度和寬度逐漸減小,且分別與(1/N)0.60和(1/N)0.28成正比。對(duì)這些不同尺寸一維晶體的概率分布進(jìn)行統(tǒng)計(jì),結(jié)果顯示:在一般情況下,相對(duì)較長(zhǎng)或較寬的一維晶體形成概率較;但隨著N不斷減小,細(xì)長(zhǎng)一維晶體的形成幾率增加。本論文各章節(jié)內(nèi)容編排如下:第一章:首先簡(jiǎn)單介紹了傳統(tǒng)的薄膜制備、表征方法以及基本物理特性,闡述了有關(guān)原子團(tuán)簇、凝聚體以及薄膜生長(zhǎng)機(jī)理的基本理論,介紹了在各種基底表面薄膜生長(zhǎng)機(jī)理研究的最新進(jìn)展;然后,系統(tǒng)介紹了在不同基底表面薄膜生長(zhǎng)機(jī)理的計(jì)算機(jī)模擬研究的進(jìn)展情況;最后,闡述了本文的主要研究?jī)?nèi)容和意義。第二章:在CCA模型基礎(chǔ)上,假設(shè)團(tuán)簇中的粒子數(shù)超過(guò)臨界尺寸后,其邊緣粒子有一定概率上遷至上一層,從而建立了改進(jìn)的CCA模型。解釋了液相基底表面金屬原子團(tuán)簇從二維到三維凝聚轉(zhuǎn)變的凝聚機(jī)理,同時(shí)研究了表面覆蓋率和平均高度隨各參數(shù)的變化規(guī)律。第三章:假設(shè)團(tuán)簇超過(guò)臨界尺寸后具有一定的塌縮概率,建立了一個(gè)無(wú)格點(diǎn)的凝聚塌縮模型,較為系統(tǒng)地研究了因塌縮而導(dǎo)致的覆蓋率變化規(guī)律及團(tuán)簇密度的演化規(guī)律。第四章:基于一些晶體存在優(yōu)先生長(zhǎng)方向的實(shí)驗(yàn)事實(shí),在具有周期性邊界條件的正方格點(diǎn)上建立了一維晶體生長(zhǎng)模型。解釋了在各向同性的液相基底表面沉積原子的一維凝聚機(jī)理,并系統(tǒng)分析了此類晶體的長(zhǎng)度和寬度分布及其隨成核數(shù)目的變化規(guī)律。最后,我們對(duì)此種新型生長(zhǎng)機(jī)理在未來(lái)的應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。第五章:對(duì)本文的研究結(jié)果進(jìn)行總結(jié),展望下一步工作和未來(lái)研究方向。
[Abstract]:In this paper, using the Monte Carlo simulation method, three computer models are established to simulate the formation process of many metal nanostructures on the surface of the liquid base, and the simulation results are compared with the experimental data to explain the formation mechanism. The simulation results are deeply analyzed and studied, and the different simulation parameters are obtained. The influence of the morphology, size distribution and growth mechanism of nanostructures, and suggestions for improving and guiding the experiment are proposed. In order to study the formation mechanism of clusters (including branched condensate and nanoparticle), according to the experimental results, we hypothesized that when the total number of particles in the cluster is larger than the critical size, the edge particles have a certain probability. The improved CCA model (RCCA model) is established. The simulation results show that with the increase of the diffusion step and the number of deposited particles, the number of up particles is increasing and the clusters change from two-dimensional to three-dimensional condensation. Statistics show that the coverage rate is from 0.02 ML to 0.22 ML, and the coverage rate is low (0.06ML), and the coverage rate is low (0.06ML). With the increase of the number of deposited particles, the number of deposited particles gradually deviates from the linear relationship between the coverage and the number of the deposited particles. This result is in line with the experimental data. With the increase of the number of particles and the diffusion step, the average height of the cluster increases and then gradually tends to saturation. The relationship between the number density of the cluster, the nominal deposition thickness and the coverage rate, we set up the cluster condensation and collapse model (CAC model). It is assumed that the cluster with a certain size has a certain collapse probability in the process of condensation. The simulation results show that the coverage rate is consistent with the experimental phase as the number of sedimentary particles increases. When the number of sedimentary particles is less, the size of the cluster is mostly not more than the critical size, and the coverage rate increases linearly with the number of deposited particles. When the number of sedimentary particles is further increased, the size of clusters is more than adjacent size, the volume collapse of clusters can occur randomly, and the size of the coverage rate oscillates a certain extent. In addition, the density of the average cluster increases gradually, and the density of all clusters gradually tends to the stable value. A new model (OCG model) is established by using the experimental facts that have the optimal growth direction in the process of crystal growth, which is used to study the formation mechanism of one dimensional zinc crystal on the surface of the liquid phase, and the simulation results are in agreement with the experimental facts. It is found that the length and width distribution of the one-dimensional crystal conform to the logarithmic normal distribution, which is in accordance with the results observed in the experiment. With the increase of the number of nucleation N, the length and width distribution peak gradually narrowed and relatively concentrated, and the average length and width are gradually reduced, and (1/N) 0.60 and (1/N) 0. respectively. The probability distribution of these one-dimensional crystals with different sizes is statistically analyzed. The results show that in general, the relatively longer or wider one-dimensional crystals have smaller probability of formation; but with the decrease of N, the formation probability of slender one-dimensional crystals increases. The chapters in this paper are arranged as follows: Chapter 1: first of all, a brief introduction is made. Traditional film preparation, characterization method and basic physical properties are introduced. The basic theories about atomic clusters, condensate and film growth mechanism are expounded. The latest progress in the research on the growth mechanism of thin film on various substrate surfaces is introduced. Then, the computer simulation research on the growth mechanism of thin films on different substrate surfaces is introduced. Finally, the main contents and significance of this paper are expounded. In the second chapter, on the basis of the CCA model, if the number of particles in the cluster is more than the critical size, its marginal particles move to the first layer in a certain probability, thus the improved CCA model is established. The cohesive mechanism of the polytransformation and the variation of the surface coverage rate and the average height with each parameter are studied. Third chapter: assuming that the cluster has a certain collapse probability after the critical size of the cluster, a non lattice condensation collapse model is established, and the variation of the coverage rate and the cluster density caused by the collapse are systematically studied. The fourth chapter: Based on the experimental fact that some crystals have preferential growth direction, a one-dimensional crystal growth model is established on the square lattice with periodic boundary conditions. The one-dimensional condensation mechanism of the atoms on the surface of the isotropic liquid base is explained and the length and width of such crystals are systematically analyzed. In the end, the prospect of the new growth mechanism in the future is prospected. In the fifth chapter, the results of this paper are summarized, and the future work and future research direction are prospected.
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TB383.1;TP391.9

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