發(fā)布時間：2018-07-20 21:38

【摘要】：由于零的帶隙,石墨烯在電子和光電子領(lǐng)域的應(yīng)用受到了極大限制。以單層Mo S_2為代表的二維過渡金屬二硫族化合物(2D-TMDs)有非零帶隙,這引起了人們的極大興趣。以2D-TMDs為代表的二維半導(dǎo)體材料由于其擁有超薄、柔性、半導(dǎo)體性(合適的帶隙)、豐富的激子動力學(xué)、谷極化、極高的比表面、低成本等一系列性質(zhì)在新一代傳感器領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景。為了充分開發(fā)這些二維半導(dǎo)體材料在電子和光電子領(lǐng)域以及基于二維電子、光電子的新型傳感器領(lǐng)域的應(yīng)用潛力,需要精確調(diào)制這些二維原子晶體的化學(xué)成分、結(jié)構(gòu)、和電子性質(zhì)及其成分的空間分布,本文要內(nèi)容包括如下幾點:(1)我們首先合成了基本的2D-TMDs,在此基礎(chǔ)上,采用橫向異質(zhì)外延和原位改變反應(yīng)物的策略,在國際上率先生長了二維半導(dǎo)體橫向異質(zhì)結(jié),得到了二維WS_2-WSe_2、Mo S_2-Mo Se_2橫向異質(zhì)結(jié)。異質(zhì)結(jié)在光學(xué)顯微鏡和在原子力顯微下(AFM)呈現(xiàn)規(guī)則的三角形等形狀,厚度均勻,表面光滑,樣品為單層、雙層或少層。拉曼和熒光研究表明實現(xiàn)了不同二維半導(dǎo)體在空間分布上的調(diào)制,不同的二維半導(dǎo)體(如WS_2和WSe_2)在光學(xué)分辨極限下沒有明顯的重疊和空隙,異質(zhì)結(jié)中不同的二維半導(dǎo)體是無縫連接的。透射電鏡和電子衍射研究表明了異質(zhì)的單晶結(jié)構(gòu)。用X射線能譜儀進行的元素分布研究表明實現(xiàn)了對異質(zhì)結(jié)成分的空間分布的調(diào)制。用原子級薄的WSe_2-WS_2異質(zhì)結(jié)制備了電子、光電子器件,包括二極管和三極管,器件顯示出優(yōu)秀整流行為和光電流產(chǎn)生行為。我們還指出了二維半導(dǎo)體橫向異質(zhì)結(jié)在傳感器的可能應(yīng)用。在制備的橫向異質(zhì)結(jié)的基礎(chǔ)上,提出了二維異質(zhì)結(jié)中“界面”向“界線”變的概念。(2)為了充分開發(fā)2D-TMDs等二維半導(dǎo)體在傳感器領(lǐng)域的應(yīng)用潛力,精確控制這些二維半導(dǎo)體的帶隙和電子性質(zhì)是很必要的。我們首先合成了二維WS_(2x)Se_(2-2x)半導(dǎo)體合金納米片,控制了合金的成分。微拉曼研究表明了拉曼共振頻率隨著成份變化的連續(xù)變化。微熒光研究顯示了熒光峰的位置隨著成份連續(xù)變化,實現(xiàn)了對合金納米片的能帶帶隙的調(diào)控。透射電鏡研究證實了合金納米片是均勻的單晶結(jié)構(gòu),結(jié)晶質(zhì)量良好,合金納米片的晶格參數(shù)隨著成份連續(xù)變化。電性能的研究表明二維WS_(2x)Se_(2-2x)半導(dǎo)體合金納米片的電子學(xué)性質(zhì),包括載流子類型和濃度、閥電壓、載流子遷移率隨著合金化學(xué)成份連續(xù)變化。本研究是設(shè)計具有可控響應(yīng)和器件特性的二維電子、光電子器件以及建立在二維電子、光電子基礎(chǔ)之上的傳感器過程中的關(guān)鍵一步。(3)我們對2D-WS_2進行了高溫P蒸汽處理,實現(xiàn)了對2D-WS_2的電子學(xué)性能的控制。光學(xué)顯微鏡表明P摻雜不改變納米片的外觀,AFM顯示我們的樣品是單層和少層樣品。微拉曼研究表明了P摻雜基本不明顯改變樣品的聲子結(jié)構(gòu)。微熒光研究表明P摻雜一定程度改變了納米片的電子結(jié)構(gòu)。電性能的研究表明P摻雜改變了納米片的半導(dǎo)體特性,摻雜后的2D-WS_2可控地呈現(xiàn)為n型、雙極性和P型半導(dǎo)體特性。研究成果為建立在二維半導(dǎo)體基礎(chǔ)之上的小型化、柔性化、集成化、智能化、網(wǎng)絡(luò)化傳感器的設(shè)計制備奠定了基礎(chǔ)。本論文的研究成功地控制了二維半導(dǎo)體的成份、結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)及其空間分布,提供了一個重要的實現(xiàn)原子級薄的二維電子、光電子和傳感器的材料平臺,為新一代的集成電路和高柔性高靈敏的傳感器等的設(shè)計提供了堅實的基礎(chǔ)。
[Abstract]:Because of the zero band gap, the application of graphene has been greatly restricted in the field of electron and photoelectron. The two-dimensional transition metal two sulfur compound (2D-TMDs), represented by single layer Mo S_2, has non zero band gap, which has aroused great interest. The two-dimensional semiconductor material represented by 2D-TMDs has the ultra thin, flexible and semiconductor properties. The rich exciton dynamics, valley polarization, high specific surface and low cost have important applications in the field of new generation of sensors. In order to fully develop the potential applications of these two dimensional semiconductor materials in the field of electronic and photoelectrons and the new sensor field based on two dimensional electrons and photoelectrons. The composition, structure, and electronic properties and the spatial distribution of these two dimensional atomic crystals are precisely modulated. The contents of this article include the following points: (1) we first synthesized the basic 2D-TMDs, based on the strategy of using the transverse heteroepitaxy and in situ change of reactant, and the two dimensional semiconductor crosswise was grown at the international rate. Heterojunction, the two-dimensional WS_2-WSe_2, Mo S_2-Mo Se_2 transverse heterojunction was obtained. The heterojunction in the optical microscope and the atomic force microscopy (AFM) presented the regular triangular shape. The thickness is uniform and the surface is smooth. The sample is a single layer, double layer or less layer. Raman and fluorescence studies show the modulation of different two-dimensional semiconductors on the spatial distribution. Different two-dimensional semiconductors (such as WS_2 and WSe_2) have no obvious overlap and gap at the optical resolution limit. Different two-dimensional semiconductors in the heterojunction are seamlessly connected. Transmission electron microscopy and electron diffraction studies show heterogeneous single crystal structures. The study of the distribution of elements in the X ray spectrometer shows that the composition of the heterojunction is realized. Modulation of spatial distribution. Electronic, optoelectronic devices, including diodes and triode, are prepared by atomic thin WSe_2-WS_2 heterojunction. The devices show excellent rectifying behavior and photocurrent generation behavior. We also point out the possible use of two dimensional semiconductor transverse heterojunction in the sensor. On the basis of the prepared transverse heterojunction, it is proposed. The concept of "interface" to "boundary" changes in two-dimensional heterojunction. (2) in order to fully develop the potential application of 2D-TMDs and other two-dimensional semiconductors in the field of sensors, it is necessary to accurately control the band gap and electronic properties of these two-dimensional semiconductors. We first synthesized two dimensional WS_ (2x) Se_ (2-2x) semiconductor alloy nanoscale and controlled the alloy. The micro Raman study shows that the frequency of the Raman resonance varies continuously with the variation of the composition. The micro fluorescence study shows that the position of the fluorescence peak is controlled by the continuous variation of the composition, and the band gap of the alloy nanoscale is regulated. The transmission electron microscope studies confirm that the alloy nanoscale is homogeneous single crystal structure with good crystalline quality. The electronic properties of the two-dimensional WS_ (2x) Se_ (2-2x) semiconductor nanoscale, including the carrier type and concentration, the valve voltage, and the carrier mobility with the chemical composition of the alloy continuously change. This research is designed to design two-dimensional electricity with controllable response and device characteristics. Sub, optoelectronic devices and a key step in the sensor process based on two-dimensional electron and photoelectrons. (3) we carried out high temperature P steam treatment to 2D-WS_2 to achieve the control of the electronic performance of 2D-WS_2. The optical microscope shows that P doping does not change the appearance of nanoscale, and AFM shows that our samples are single layer and less layer. The micro Raman study shows that P doping does not change the phonon structure of the sample basically. The micro fluorescence study shows that the doping of P has changed the electronic structure of the nanoscale. The study of electrical properties shows that the doping of P has changed the semiconductor properties of the nanoscale, and the doped 2D-WS_2 is n, bipolar and P type semiconductor. The research results laid the foundation for the small, flexible, integrated, intelligent, and networked sensors based on the two-dimensional semiconductor, which successfully controlled the composition, structure, electronic properties and spatial distribution of two dimensional semiconductors, and provided an important two-dimensional electron to achieve atomic thin. The material platform of Optoelectronics and sensors provides a solid foundation for the design of the new generation of integrated circuits and highly flexible and highly sensitive sensors.
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TP212;TN304

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本文編號：2134865