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改性陶瓷膜制備及其催化單過(guò)硫酸鹽緩解膜污染效能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-07-04 12:48
【摘要】:膜污染是限制低壓膜分離水處理技術(shù)推廣應(yīng)用的主要障礙,高級(jí)氧化技術(shù)結(jié)合膜分離水處理是控制膜污染的有效途徑。本課題研究了改性陶瓷膜制備及其催化過(guò)一硫酸氫鉀(PMS)氧化NOM結(jié)合低壓驅(qū)動(dòng)膜過(guò)濾緩解膜污染效能,系統(tǒng)性地研究了改性陶瓷膜催化PMS氧化協(xié)同膜濾控制膜污染效能及其影響因素。在已有的研究基礎(chǔ)上適當(dāng)改進(jìn)制備出MnFe_2O_4和Fe_2O_3,并篩分商品MnO_2準(zhǔn)備改性材料。結(jié)合XRD、等溫N_2吸附脫附、FTIR和Zeta電位測(cè)試分析改性材料的物相結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì),改進(jìn)制備方法提高了MnFe_2O_4和Fe_2O_3比表面積和孔容,有利于提高對(duì)應(yīng)改性陶瓷膜催化PMS氧化效能。高壓驅(qū)動(dòng)商品陶瓷膜過(guò)濾改性材料懸浮液結(jié)合熱處理制備改性陶瓷膜,表面改性造成滲透通量下降不超過(guò)10%。低壓驅(qū)動(dòng)改性陶瓷膜過(guò)濾SA、BSA、HA及其混合溶液模擬的NOM溶液,對(duì)比基膜和改性陶瓷膜膜比通量及TOC截留率變化,膜表面改性對(duì)緩解膜比通量下降并無(wú)顯著作用,改性材料吸附使得改性陶瓷膜TOC截留率略有提高。改性陶瓷膜表面的MnFe_2O_4和Fe_2O_3和商品MnO_2作為非均相催化劑催化PMS分解并通過(guò)新生成的自由基氧化有機(jī)污染物,總體上改性陶瓷膜催化PMS氧化NOM能夠不同程度地緩解膜污染,膜改性材料和NOM種類是影響催化氧化緩解膜污染效果的重要因素,實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)0.5mM是改性陶瓷膜催化PMS氧化緩解膜污染最適投加濃度,自由基競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)表明催化PMS氧化由·OH和SO_4~(·-)過(guò)程共同主導(dǎo)。過(guò)濾NOM混合溶液形成膜污染改變基膜和改性陶瓷膜表面形貌和粗糙度,降低膜表面粗糙度。FTIR測(cè)試分析表明膜分離截留溶質(zhì)吸附NOM分子,由于吸附NOM分子以及表面-OH與膜污染物氫鍵作用和膜污染物分子內(nèi)或分子間氫鍵作用使截留溶質(zhì)交聯(lián)聚合,加劇膜污染。分析膜污染形成機(jī)理及其催化PMS在線氧化控制膜污染機(jī)理,膜表面吸附截留NOM是形成膜污染的主要原因,膜污染模型擬合計(jì)算結(jié)果表明改性陶瓷膜過(guò)濾NOM膜污染形成由多種膜污染模型共同作用,標(biāo)準(zhǔn)阻塞模型主導(dǎo),催化PMS在線氧化增加低分子量NOM比例,膜污染形成主要由標(biāo)準(zhǔn)阻塞模型主導(dǎo),其他膜污染模型影響降低。
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:TU991.2;TQ051.893
【圖文】:

示意圖,氣瓶閥,膜組件,數(shù)據(jù)采集處理系統(tǒng)


2-1 過(guò)濾裝置示意圖:①高壓氮?dú)馄,②氣瓶閥門,③氮?dú)鉁p壓閥④儲(chǔ)液罐,⑤膜組件,⑥天平,⑦數(shù)據(jù)采集處理系統(tǒng)測(cè)試及計(jì)算:膜組件中安裝好預(yù)浸泡的平板陶瓷膜,連結(jié)好入 300mL 純水,打開(kāi)閥門利用大氣壓力排出管路和膜組件中,調(diào)節(jié)減壓閥使驅(qū)動(dòng)壓力為 0.03Mpa,打開(kāi)出水閥門收集出s 計(jì)量出水質(zhì)量,出水質(zhì)量換算為體積計(jì)算陶瓷膜純水通量。動(dòng)壓力下,膜滲透通量由公式(2-1)計(jì)算J=ΔV/(A·Δt) —膜滲透通量( L m-2h-1)—滲透液體積(mL)—陶瓷膜有效膜面積(m2)—質(zhì)量計(jì)量時(shí)間間隔(s)程中實(shí)時(shí)計(jì)算純水通量,運(yùn)行一段時(shí)間后通量基本平穩(wěn)時(shí)停 30min 計(jì)算平均滲透通量。濾 NOM 溶液膜比通量及膜污染阻力分析計(jì)算:實(shí)驗(yàn)通過(guò)陶

譜圖,改性膜,XRD譜,材料


圖 3-1 制備改性膜材料 XRD 譜圖 a. MnFe2O4,b. Fe2O3商品二氧化錳的 XRD 譜圖和樣品晶面信息[57]如圖 3-2 所示,XRD 譜圖與PDF#30-0820 對(duì)應(yīng)。商品 MnO2的 X 射線衍射峰峰寬較大,強(qiáng)度較低,表明樣品具有一定的無(wú)定形結(jié)構(gòu),結(jié)晶度較差,使得其催化性能不如新制備的結(jié)晶度更好的兩種材料。圖 3-2 商品二氧化錳 XRD 譜圖0 10 20 30 40 50 60 70 80 90射強(qiáng)度衍a.u.)(衍射角度 (°)MnO2(110)(211)(101)(002)

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