發(fā)布時間：2018-06-19 02:36

  本文選題：氧化石墨烯 + 二硫化鉬��； 參考：《青島科技大學》2015年碩士論文

【摘要】：(類)石墨烯基導電聚合物憑借其良好的導電能力和獨特的官能團引起了科研工作者們的廣泛興趣。本論文以(類)石墨烯為支撐材料,在它表面上化學聚合苯胺或其衍生物單體,制備了三種納米復合材料,并基于所得材料進行了一系列的電化學傳感研究。具體工作可以被劃分為以下三點：(1)采用氧化石墨烯(GNO)作為支撐材料,制備得到了不同形貌的聚苯胺-氧化石墨烯(PANI-GNO)納米復合材料,并將它們在DNA傳感中的電化學行為進行了比較。由于在聚苯胺(PANI)的成核以及生長過程中,GNO作為一種良好的支撐或模板存在,因此我們成功地得到了石墨烯基的聚苯胺納米結構。倘若不存在GNO,那么就會得到自由結合的PANI納米線。此外,冰浴條件下不同的反應時間制備得到的PANI-GNO納米復合材料的形貌明顯不同,其中包括小牛角狀(5和12h)、垂直陣列(18h)、納米尖端(24 h)。也就是說,我們可以通過改變冰浴條件下的反應時間來控制]PANI-GNO納米復合材料的形貌。而且,實驗結果表明基于不同形貌PANI-GNO納米復合材料構建的DNA電化學傳感器,具有不同的ssDNA表面覆蓋量以及雜交效率。與其它形貌的PANI-GNO納米復合材料(5,12和24 h)相比,垂直陣列(18 h)展現出最佳的檢測限(2.08×10-16M)。這可以歸因于這種納米復合材料具有更大的比表面積和更多的有效空間,可以為探針DNA(pDNA)的固定以及雜交檢測提供最佳的平衡。(2)采用GNO、苯胺(ANI)和氨基苯磺酸(ABSA)單體作為初始材料,通過改變復合材料的制備條件(如成分、單體組成(ANI與ABSA的摩爾比率)、反應時間),從而制備了一系列的納米復合材料,并將它們用于DNA電化學傳感對比。納米復合材料的自身信號被用于評估復合材料的制備條件對于pDNA固定以及雜交檢測的影響。然后,我們發(fā)現與其它兩個影響因素相比,ANI與ABSA的摩爾比率對于雜交效率的影響更大。同時,我們使用亞甲基藍(MB)作為外部指示劑進行一系列的平行實驗,也得出了同樣的結論。此外,我們還對不同摩爾比率制備的磺酸化聚苯胺-氧化石墨烯(SPAN-GNO)納米復合材料修飾電極的靈敏度進行了相關測定。與其它摩爾比率制備的SPAN-GNO納米復合材料相比,2：3展現出最大的線性檢測范圍1.0×10-14～1.0×10-6 M以及最佳的檢測限3.06×10-15M。(3)通過簡單的超聲剝離得到薄層二硫化鉬(MoS2),然后在其表面上氧化聚合ANI單體,從而制備得到了聚苯胺-二硫化鉬(PANI-MoS2)納米復合材料。眾所周知,導電聚合物,例如PANI,憑借其自身信號可以作為直接傳感器,不需要借助任何的標記物或指示劑。而且,MoS2不僅可以作為一個良好的導電骨架為PANI的氧化還原提供較大的電催化活性面積,而且也可以為PANI氧化還原過程中電子交換提供直接路徑。因此,與單一的PANI或MoS2相比,PANI與MoS2的復合物展現出較好的電化學性能,并且可以作為一種優(yōu)秀的候選者用于免標記、直接電化學DNA傳感。采用復合材料的自身信號作為檢測信號,我們進行了一系列實驗考察了合成條件(如成分、MoS2用量、反應時間)對pDNA固定以及雜交檢測的影響。結果顯示,相比于其它兩個合成條件,MoS2用量的影響更大,而這一結論也被使用MB作為外部指示劑的平行實驗所證實。秉著高靈敏DNA檢測的準則,最后考察了一下MoS2用量與DNA檢測靈敏度之間聯系。實驗數據表明,MoS2用量從0.009g增長到0.072 g過程中,在0.054 g時,CaMV35S基因序列的檢測限達到了最佳值。
[Abstract]:(class) graphene based conductive polymers have aroused wide interest of researchers with their good conductivity and unique functional groups. In this paper, three kinds of nanocomposites were prepared by chemically polymerizing aniline or its derivative monomers on the surface of (class) graphene. A series of materials were made based on the obtained materials. The electrochemical sensing study. The specific work can be divided into three points: (1) using GNO as a supporting material, the different morphologies of polyaniline oxide (PANI-GNO) nanocomposites are prepared, and their electrochemical behavior in DNA sensing is compared. The nucleation of polyaniline (PANI) and its nucleation are compared. In the process of growth, GNO as a good support or template exists, so we have successfully obtained the graphene based polyaniline nanostructure. If there is no GNO, then the free binding PANI nanowires will be obtained. In addition, the morphology of the PANI-GNO nanocomposites prepared by different reaction time in the ice bath is not obvious. The same includes the calf angle (5 and 12h), the vertical array (18h) and the nano tip (24 h). In other words, we can control the morphology of the]PANI-GNO nanocomposites by changing the reaction time of the ice bath. Moreover, the experimental results show that the DNA electrochemical sensors based on the different morphology PANI-GNO nanocomposites have no effect. The same ssDNA surface coverage and cross efficiency. Compared with other morphologies, PANI-GNO nanocomposites (5,12 and 24 h), the vertical array (18 h) shows the best detection limit (2.08 * 10-16M). This can be attributed to the larger specific surface area and more effective space for this nanocomposite, which can be fixed to the probe DNA (pDNA). And the best balance of hybridization detection is provided. (2) using GNO, aniline (ANI) and amino benzene sulfonic acid (ABSA) monomers as initial materials, a series of nanocomposites are prepared by changing the preparation conditions of the composites (such as components, monomer composition (molar ratio of ANI and ABSA), reaction time), and they are used for DNA electrochemical sensing. The self signal of the nanocomposite was used to assess the effects of the preparation conditions of the composite on pDNA fixation and hybridization detection. Then, we found that the molar ratio of ANI to ABSA has greater influence on the efficiency of hybridization compared to the other two factors. At the same time, we use methylene blue (MB) as an external indicator. A series of parallel experiments have come to the same conclusion. In addition, we also determine the sensitivity of the sulfonated polyaniline oxide (SPAN-GNO) nanocomposite modified electrode prepared by different molar ratios. Compared with the SPAN-GNO nanocomposites prepared by other molar ratios, the 2:3 exhibits the greatest linearity. The detection range of 1 * 10-14 to 1 * 10-6 M and the best detection limit of 3.06 x 10-15M. (3) are obtained by simple ultrasonic stripping to get thin layer of molybdenum disulfide (MoS2), and then oxidize and polymerized ANI monomer on its surface, thus preparing polyaniline molybdenum disulfide (PANI-MoS2) nanocomposites. It is known that conductive polymers, such as PANI, have been known to rely on them. The self signal can be used as a direct sensor without the use of any marker or indicator. Moreover, MoS2 can not only provide a larger electrocatalytic active area for the oxidation reduction of PANI as a good conductive skeleton, but also provide a direct path for the electrodeposition of the PANI redox process. Compared with MoS2, the complex of PANI and MoS2 shows good electrochemical performance, and can be used as an excellent candidate for non labeling, direct electrochemical DNA sensing. Using the self signal of the composite as the detection signal, we have conducted a series of experiments to investigate the synthesis conditions (such as components, MoS2 dosage, reaction time) to pDNA The effect of immobilization and hybridization detection. The results showed that the effect of MoS2 dosage was greater compared to the other two synthetic conditions, and this conclusion was also confirmed by the parallel experiment of MB as an external indicator. The criterion of high sensitive DNA detection was carried out, and the connection between the dosage of MoS2 and the sensitivity of DNA detection was examined. Experimental data showed that When the dosage of MoS2 was increased from 0.009g to 0.072 g, the detection limit of CaMV35S gene reached the best value at 0.054 G.
【學位授予單位】：青島科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB33;TP212

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