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被動式微型直接甲醇燃料電池陰極關(guān)鍵技術(shù)研究

發(fā)布時間:2020-05-12 10:48
【摘要】:直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)由于其具有高能量密度、高效、環(huán)保、結(jié)構(gòu)簡單、便攜性強、可低溫啟動等優(yōu)點,成為了新能源領(lǐng)域的研究熱點。近幾年隨著微機(jī)電系統(tǒng)(Micro Electro Mechanical System,MEMS)技術(shù)的普及使得微型甲醇燃料電池(Micro Direct Methanol Fuel Cell,μDMFC)得以迅猛發(fā)展,成為國際微能源技術(shù)領(lǐng)域的研究熱點之一。根據(jù)反應(yīng)物供給方式μDMFC可分為主動式和被動式,由于主動式需采用泵、閥和風(fēng)扇等有源元件控制電池的燃料輸運,因此被動式μDMFC(靠擴(kuò)散和自然對流等方式輸送燃料)更有利于減小體積、重量和能耗進(jìn)而提高能量密度。但是在微小尺度下,被動式μDMFC在陰極水淹、甲醇滲透等氣液兩相輸運問題愈發(fā)明顯,嚴(yán)重影響了輸出性能;另一方面,電池性能依賴于反應(yīng)動力學(xué)速率,因此提升催化效率、降低催化劑成本可以促進(jìn)μDMFC商業(yè)化進(jìn)程。針對上述問題,本文將從被動式μDMFC陰極結(jié)構(gòu)中的膜電極和集流板等幾方面展開理論和實驗研究,從而提高電池的輸出效能。首先,提出了在μDMFC質(zhì)子交換膜陰極側(cè)與催化層之間創(chuàng)建超薄親水層的新電池結(jié)構(gòu)。通過建立氣液兩相傳質(zhì)模型進(jìn)行仿真分析,結(jié)果表明,超薄親水層的引入結(jié)合陰極催化層的超疏水界面提高了陰極水濃度,依靠濃差梯度迫使水返回陽極;同時陰極返水使得陽極側(cè)的甲醇濃度降低,減小了陽極向陰極的甲醇滲透。在實驗中利用噴涂等微納加工技術(shù)將羧基化碳納米管制備成超薄親水層并用于膜電極制備,而后進(jìn)行電池組裝、測試與性能分析。新結(jié)構(gòu)μDMFC展現(xiàn)出了優(yōu)于傳統(tǒng)電池的輸出功率和穩(wěn)定性,進(jìn)一步驗證了理論模型的分析結(jié)果。其次,為改善陰極較慢的ORR動力學(xué)反應(yīng)和催化劑較高的貴金屬用量問題,本文提出了一種MoS_2-Pt/C二元催化劑。通過建立電池陰極Pt和MoS_2-Pt模型,利用Materials Studio軟件對催化劑進(jìn)行仿真計算,分析不同催化劑模型的ORR催化活性并闡述反應(yīng)機(jī)制,揭示MoS_2的引入對Pt催化劑ORR活性促進(jìn)作用的機(jī)理,為實驗提供理論依據(jù)。實驗方面,以炭黑作為載體,使用微波還原等方法制備了MoS_2-Pt/C二元催化劑并對其進(jìn)行表征分析。測試結(jié)果表明制備的MoS_2-Pt/C二元催化劑具有比Pt/C更高的ORR催化活性和穩(wěn)定性,與理論計算結(jié)果一致。MoS_2-Pt/C二元催化劑的開發(fā)為發(fā)展低成本高活性的μDMFC催化劑提供了新的思路。最后,針對長時間放電下被動式μDMFC陰極流場水淹問題,本文提出了一種具有水收集和定向輸運能力的被動式μDMFC陰極集流場結(jié)構(gòu)。陰極反應(yīng)產(chǎn)生的一部分水在陰極催化劑界面會以水蒸汽的形式通過多孔擴(kuò)散電極向外輸運,擴(kuò)散至陰極集流板處冷凝成液態(tài)水附著于擴(kuò)散電極表面,長時間積累形成水滴導(dǎo)致擴(kuò)散電極的進(jìn)氣通道堵塞,減少了氧氣進(jìn)入量,致使陰極電化學(xué)反應(yīng)效率下降進(jìn)而影響電池性能。利用表面腐蝕、表面改性和激光刻蝕等工藝制備出具有超親水與超疏水結(jié)合的水收集板,并在表面規(guī)劃超親水收集界面、超親水引流溝道和超疏水束縛界面。在此基礎(chǔ)上設(shè)計出帶有儲水槽的電池夾具,并在陰極引入了可收集并定向傳輸水的陰極水收集板。組裝測試發(fā)現(xiàn)陰極水收集板的引入解決了陰極流場的水淹問題,電池長時間放電性能幾乎沒有衰減;同時該結(jié)構(gòu)還可以實現(xiàn)對陰極水的收集、定向輸運和儲存,為被動式μDMFC陰極水的再利用打下了基礎(chǔ)。
【圖文】:

示意圖,燃料電池,電解質(zhì),基本原理


圖 1-1 按電解質(zhì)分類的各種燃料電池基本原理示意圖Fig. 1-1 Schematic of principles of fuel cells classified by electrolytesMFC 的燃料主要為氫氣和甲醇,然而,由于目前儲存與運輸氫氣所以阻礙氫氣為燃料的 PEMFC 的發(fā)展與商業(yè)化進(jìn)程。目前,有研類具有非常高的能量密度,幾乎接近于汽油和 些碳?xì)浠衔铩?

內(nèi)部結(jié)構(gòu),吉布斯自由能變,電池電動勢,電池反應(yīng)


圖 1-2 μDMFC 內(nèi)部結(jié)構(gòu)圖Fig. 1-2 Schematic of the structure of μDMFC internal為 298K 大氣壓強為 P=1.0atm 的標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下,μDMFC為-689.2kJ/mol,其中每 個甲醇分子進(jìn)行反應(yīng)對應(yīng)著6算公式,電池反應(yīng)的吉布斯自由能變與電池電動勢的關(guān)
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:TM911.4

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8 王星q,

本文編號:2660096


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