發(fā)布時間：2024-07-04 08:44

　　氧氣還原反應(yīng)作為燃料電池等能量轉(zhuǎn)換裝置中重要的陰極反應(yīng),由于其多步反應(yīng)中緩慢的反應(yīng)動力學(xué),需要催化劑提升反應(yīng)速率。商用貴金屬Pt/C催化劑由于高成本和低儲量限制了相關(guān)能量轉(zhuǎn)化裝置的規(guī)�；瘧�(yīng)用。因此,開發(fā)低價高效的非貴金屬催化劑有著重要的理論及實際意義。本文采用價格低廉的氯化鐵和三聚氰胺為基本原料,引入含氧配體和含氮配體,通過其與鐵離子的絡(luò)合作用,有效控制了熱解炭形貌,制備了一系列具有二維結(jié)構(gòu)的鐵、氮共摻雜炭基催化材料,實現(xiàn)鐵-氮-碳位點結(jié)構(gòu)、位點數(shù)目的有效調(diào)控,顯著提高了活性位點密度和分散性,在酸性和堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出優(yōu)良的氧還原催化活性、電化學(xué)穩(wěn)定性和燃料選擇性。主要創(chuàng)新工作如下:首先,通過原位熱解法制備了含氧配體基系列g(shù)-FeNC-PA催化劑,考察了實驗條件及配體結(jié)構(gòu)對催化劑形貌、結(jié)構(gòu)及氧還原催化性能的影響。其中,g-FeNC-PABr催化劑在堿性介質(zhì)中半波電位達(dá)0.86 Vvs.RHE,與無配體制備的t-FeNC催化劑相比,提升60mV,并超過商業(yè)Pt/C 10mV。其次,為了進一步提升材料在酸性介質(zhì)中的催化活性,采用不同含氮配體制備了系列FeNC催化劑。由于強烈的絡(luò)合作用,抑制...

【文章頁數(shù)】：106 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１氫氧燃料電池過程示意圖ｗ??Ｆｉｇ．?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ／ａｉｒ?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ［４］．??

第一章緒論??引言??石能源在相當(dāng)長一段時間內(nèi)作為最主要的能源形式被廣泛應(yīng)用在我們?nèi)??活的方方面面，尤其是在第二次工業(yè)革命以后。汽車數(shù)量的激增，生產(chǎn)活動??統(tǒng)能源的過度依賴，都使得化石能源的使用量居高不下。在２０１６年的能??的統(tǒng)計數(shù)據(jù)中顯示，傳統(tǒng)化石能源使用量仍然高達(dá)８０?％....

圖１－２氧氣還原反應(yīng)路徑示意圖??－

目前而言，由于氧氣還原反應(yīng)中存在的多步反應(yīng)，產(chǎn)物復(fù)雜，關(guān)于氧??氣還原反應(yīng)的機理的研究也都存在著差異，一般將氧還原反應(yīng)分為四電子反應(yīng)和??二電子反應(yīng)兩種反應(yīng)途徑［９］。如圖１－２所示，圖中上半部分表示在堿性電解液中??的路徑，直接的四電子反應(yīng)路徑得到的產(chǎn)物是氫氧根；而在有二電子反....

圖1-6FeCo@NC催化劑合成過程示意圖/49]

Ｆｉｇ．?１－６?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｏｆ?ＦｅＣｏ＠ＮＣ?Ｃｏｒｅ－ｓｈｅｌｌ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ［４９１．??．２?ＴＭ－ＮＣ催化劑制備方法研究現(xiàn)狀??根據(jù)過渡金屬及氮共摻雜的炭基催化劑中炭材料的形成方式，可....

圖１－７竹節(jié)狀碳納米管／Ｆｅ／Ｆｅ３Ｃ納米粒子催化劑合成過程示意圖［５５］??

ＷｅｎｘｉｕＹａｎｇ等人［５５］用三聚氰胺，Ｐ１２３，以及硝酸鐵制備了竹節(jié)狀的碳納米??管包覆Ｆｅ／Ｆｅ３Ｃ納米粒子的催化劑，并論述了竹節(jié)狀的碳納米管的形成過程，如??圖１－７所示，在高溫?zé)峤膺^程中，氣體小分子逐漸逸出，首先形成破碎的炭片層，??隨著溫度的進一步提升，金屬被還原出....

本文編號：4000398