玉米淀粉負(fù)載型納米零價(jià)鐵去除溶液中U（Ⅵ）研究
發(fā)布時(shí)間：2020-12-08 11:19
通過(guò)液相還原法制備玉米淀粉負(fù)載型納米零價(jià)鐵（CS-NZVI）,利用SEM和XRD對(duì)材料進(jìn)行了表征,并且探究了不同溶液pH、U（Ⅵ）初始濃度、CS-NZVI濃度、溫度、反應(yīng)時(shí)間對(duì)U（Ⅵ）去除效果的影響。結(jié)果表明,CS-NZVI整體分散性較好,相較于NZVI團(tuán)聚情況明顯改善。在溶液pH=6.0、U（Ⅵ）初始濃度10.0mg/L、CS-NZVI濃度0.4g/L、溫度30℃、反應(yīng)時(shí)間140min時(shí),CS-NZVI材料對(duì)溶液中U（Ⅵ）的去除率為95.05%,去除量為24.86mg/g。
【文章來(lái)源】：有色金屬(冶煉部分). 2020年08期 第92-98頁(yè) 北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)
【部分圖文】：
玉米淀粉（a）、NZVI(b）、CS-NZVI(c）及其反應(yīng)產(chǎn)物（d）的SEM形貌
在U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、反應(yīng)時(shí)間140min、溫度30℃時(shí)，不同pH對(duì)去除溶液中U（Ⅵ）的影響如圖3所示。從圖3可以看出，pH對(duì)溶液中U（Ⅵ）的去除效果影響較大，pH在3.5～6.0時(shí)，U（Ⅵ）去除率和去除量隨著pH的增大而增大；當(dāng)pH=6.0時(shí)，U（Ⅵ）的去除效果最好，此時(shí)去除率為95.05%，去除量為24.86mg?g；當(dāng)pH大于6.0時(shí)，U（Ⅵ）去除率和去除量隨pH的增大逐漸降低。這是由于pH對(duì)U（Ⅵ）在水溶液中的存在形態(tài)產(chǎn)生了影響，在酸性溶液中，U（Ⅵ）主要以UO22+形態(tài)存在，強(qiáng)酸條件下，溶液中存在大量H+，會(huì)與Fe、UO22+競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)活性位點(diǎn)，對(duì)UO22+產(chǎn)生靜電斥力，使其難以向活性位點(diǎn)靠近；在弱酸條件下，F(xiàn)e0會(huì)與溶液中的H+反應(yīng)生成Fe2+,Fe2+氧化形成Fe3+，進(jìn)而形成FeOOH及其水解產(chǎn)物Fe(OH)2+，這些產(chǎn)物容易與UO22+發(fā)生吸附、絮凝和沉淀[24]；當(dāng)pH大于6.0時(shí)，隨著溶液中OH-濃度的增大，UO22+會(huì)水解生成UO2(OH）+、UO2(OH)2、UO2(OH)3-、（UO2)3(OH)5+等絡(luò)合離子，使得U（Ⅵ）的去除率和去除量逐漸降低。此外，pH對(duì)CS-NZVI材料表面性質(zhì)的影響也會(huì)影響去除效果，酸性條件下，材料表面的鐵氧化物層被腐蝕，與U（Ⅵ）接觸的NZVI表面積增加，從而促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行；堿性條件下，材料表面會(huì)形成一層鐵的氧化物、氫氧化物鈍化層，抑制反應(yīng)的進(jìn)行[25-26]。因此，溶液反應(yīng)體系的最佳pH為6.0。2.3.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)U（Ⅵ）去除效果的影響
在溶液pH為6.0、U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、溫度30℃時(shí)，探究不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)去除溶液中U（Ⅵ）的影響，結(jié)果見圖4。從圖4可以看出，U（Ⅵ）的去除率和去除量在反應(yīng)初期迅速增加，在120min時(shí)U（Ⅵ）的去除效果最好，此時(shí)去除率為94.75%，去除量為23.34mg?g，隨著時(shí)間的推移，反應(yīng)速度減緩，U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加，表明此時(shí)反應(yīng)體系達(dá)到平衡狀態(tài)。反應(yīng)初期溶液中U（Ⅵ）的濃度相對(duì)較高，材料表面附著的沉積物較少，利于還原沉淀的進(jìn)行；隨著時(shí)間的推移，溶液中U（Ⅵ）濃度逐漸降低，pH逐漸升高，鐵的氧化物附著在材料表面，阻礙了還原反應(yīng)的進(jìn)行，此時(shí)體系主要發(fā)生吸附反應(yīng)，并逐漸達(dá)到吸附平衡，因此U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加。本試驗(yàn)將取反應(yīng)時(shí)間為140min，確保反應(yīng)體系完全達(dá)到平衡狀態(tài)。2.3.3 CS-NZVI濃度對(duì)U（Ⅵ）去除效果的影響
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]凹凸棒土負(fù)載硫化納米零價(jià)鐵對(duì)水中Cu(Ⅱ)的去除機(jī)理研究[J]. 劉紅,李春俠,范先媛,孫澤偉,張家源. 武漢科技大學(xué)學(xué)報(bào). 2019(03)
[2]納米零價(jià)鐵的制備、改性及對(duì)廢水中重金屬和有機(jī)污染物的去除[J]. 楊曉丹,王玉如,李敏睿. 化工進(jìn)展. 2019(07)
[3]放射性廢水來(lái)源及其處理方法概述與評(píng)價(jià)[J]. 駱楓,冉?jīng)硸|,王力,劉辰龍,楊蘭菊,林力. 四川環(huán)境. 2019(02)
[4]納米零價(jià)鎳去除溶液中U(VI)的研究[J]. 陳玉潔,李小燕,劉學(xué),劉宸,張梓晗,桑偉旋,陳蓉. 有色金屬(冶煉部分). 2019(02)
[5]核工業(yè)含鈾廢水處理技術(shù)進(jìn)展[J]. 郭棟清,李靜,張利波,吳宏偉,閆漢洋,郭曉冬,許德杰. 工業(yè)水處理. 2019(01)
[6]納米零價(jià)鐵富集水體中的鈾[J]. 李若繁,黃瀟月,張偉賢,王偉,唐振平,滑熠龍. 南華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2018(05)
[7]納米鐵鎳雙金屬去除溶液中U(Ⅵ)的性能研究[J]. 劉晴晴,李小燕,秦啟鳳,劉宸,張梓晗,劉學(xué),陳玉潔. 有色金屬(冶煉部分). 2018(07)
[8]納米零價(jià)鐵系材料在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域的研究進(jìn)展[J]. 劉晴晴,秦啟風(fēng),劉宸,張梓晗. 江西化工. 2017(04)
[9]含鈾廢水處理技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 汪萍,呂彩霞,盛青,孫宏圖,張露. 現(xiàn)代化工. 2016(12)
[10]新生態(tài)二氧化錳（δ-MnO2）吸附溶液中U（VI）的性能研究[J]. 李小燕,劉義保,張明,李尋,楊波,花榕,劉云海. 東華理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(03)
博士論文
[1]Ni/Fe納米顆粒與豆磷脂復(fù)合材料制備及其去除多氯聯(lián)苯研究[D]. 丁舒.天津大學(xué) 2014
碩士論文
[1]羥基氧化鐵（FeOOH）及其復(fù)合物的制備與鈾吸附性能研究[D]. 魏新濤.哈爾濱工程大學(xué) 2018
[2]淀粉糊化過(guò)程中小體形態(tài)變化和不完全糊化顆粒性質(zhì)研究[D]. 魏毛毛.陜西科技大學(xué) 2017
[3]負(fù)載型納米零價(jià)鐵去除溶液中Pb(Ⅱ)的性能及機(jī)理研究[D]. 高國(guó)振.東華理工大學(xué) 2014
本文編號(hào)：2905003
【文章來(lái)源】：有色金屬(冶煉部分). 2020年08期 第92-98頁(yè) 北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)
【部分圖文】：
玉米淀粉（a）、NZVI(b）、CS-NZVI(c）及其反應(yīng)產(chǎn)物（d）的SEM形貌
在U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、反應(yīng)時(shí)間140min、溫度30℃時(shí)，不同pH對(duì)去除溶液中U（Ⅵ）的影響如圖3所示。從圖3可以看出，pH對(duì)溶液中U（Ⅵ）的去除效果影響較大，pH在3.5～6.0時(shí)，U（Ⅵ）去除率和去除量隨著pH的增大而增大；當(dāng)pH=6.0時(shí)，U（Ⅵ）的去除效果最好，此時(shí)去除率為95.05%，去除量為24.86mg?g；當(dāng)pH大于6.0時(shí)，U（Ⅵ）去除率和去除量隨pH的增大逐漸降低。這是由于pH對(duì)U（Ⅵ）在水溶液中的存在形態(tài)產(chǎn)生了影響，在酸性溶液中，U（Ⅵ）主要以UO22+形態(tài)存在，強(qiáng)酸條件下，溶液中存在大量H+，會(huì)與Fe、UO22+競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)活性位點(diǎn)，對(duì)UO22+產(chǎn)生靜電斥力，使其難以向活性位點(diǎn)靠近；在弱酸條件下，F(xiàn)e0會(huì)與溶液中的H+反應(yīng)生成Fe2+,Fe2+氧化形成Fe3+，進(jìn)而形成FeOOH及其水解產(chǎn)物Fe(OH)2+，這些產(chǎn)物容易與UO22+發(fā)生吸附、絮凝和沉淀[24]；當(dāng)pH大于6.0時(shí)，隨著溶液中OH-濃度的增大，UO22+會(huì)水解生成UO2(OH）+、UO2(OH)2、UO2(OH)3-、（UO2)3(OH)5+等絡(luò)合離子，使得U（Ⅵ）的去除率和去除量逐漸降低。此外，pH對(duì)CS-NZVI材料表面性質(zhì)的影響也會(huì)影響去除效果，酸性條件下，材料表面的鐵氧化物層被腐蝕，與U（Ⅵ）接觸的NZVI表面積增加，從而促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行；堿性條件下，材料表面會(huì)形成一層鐵的氧化物、氫氧化物鈍化層，抑制反應(yīng)的進(jìn)行[25-26]。因此，溶液反應(yīng)體系的最佳pH為6.0。2.3.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)U（Ⅵ）去除效果的影響
在溶液pH為6.0、U（Ⅵ）初始濃度10.0mg?L、CS-NZVI濃度0.4g?L、溫度30℃時(shí)，探究不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)去除溶液中U（Ⅵ）的影響，結(jié)果見圖4。從圖4可以看出，U（Ⅵ）的去除率和去除量在反應(yīng)初期迅速增加，在120min時(shí)U（Ⅵ）的去除效果最好，此時(shí)去除率為94.75%，去除量為23.34mg?g，隨著時(shí)間的推移，反應(yīng)速度減緩，U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加，表明此時(shí)反應(yīng)體系達(dá)到平衡狀態(tài)。反應(yīng)初期溶液中U（Ⅵ）的濃度相對(duì)較高，材料表面附著的沉積物較少，利于還原沉淀的進(jìn)行；隨著時(shí)間的推移，溶液中U（Ⅵ）濃度逐漸降低，pH逐漸升高，鐵的氧化物附著在材料表面，阻礙了還原反應(yīng)的進(jìn)行，此時(shí)體系主要發(fā)生吸附反應(yīng)，并逐漸達(dá)到吸附平衡，因此U（Ⅵ）的去除率和去除量不再增加。本試驗(yàn)將取反應(yīng)時(shí)間為140min，確保反應(yīng)體系完全達(dá)到平衡狀態(tài)。2.3.3 CS-NZVI濃度對(duì)U（Ⅵ）去除效果的影響
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]凹凸棒土負(fù)載硫化納米零價(jià)鐵對(duì)水中Cu(Ⅱ)的去除機(jī)理研究[J]. 劉紅,李春俠,范先媛,孫澤偉,張家源. 武漢科技大學(xué)學(xué)報(bào). 2019(03)
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[3]放射性廢水來(lái)源及其處理方法概述與評(píng)價(jià)[J]. 駱楓,冉?jīng)硸|,王力,劉辰龍,楊蘭菊,林力. 四川環(huán)境. 2019(02)
[4]納米零價(jià)鎳去除溶液中U(VI)的研究[J]. 陳玉潔,李小燕,劉學(xué),劉宸,張梓晗,桑偉旋,陳蓉. 有色金屬(冶煉部分). 2019(02)
[5]核工業(yè)含鈾廢水處理技術(shù)進(jìn)展[J]. 郭棟清,李靜,張利波,吳宏偉,閆漢洋,郭曉冬,許德杰. 工業(yè)水處理. 2019(01)
[6]納米零價(jià)鐵富集水體中的鈾[J]. 李若繁,黃瀟月,張偉賢,王偉,唐振平,滑熠龍. 南華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2018(05)
[7]納米鐵鎳雙金屬去除溶液中U(Ⅵ)的性能研究[J]. 劉晴晴,李小燕,秦啟鳳,劉宸,張梓晗,劉學(xué),陳玉潔. 有色金屬(冶煉部分). 2018(07)
[8]納米零價(jià)鐵系材料在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域的研究進(jìn)展[J]. 劉晴晴,秦啟風(fēng),劉宸,張梓晗. 江西化工. 2017(04)
[9]含鈾廢水處理技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 汪萍,呂彩霞,盛青,孫宏圖,張露. 現(xiàn)代化工. 2016(12)
[10]新生態(tài)二氧化錳（δ-MnO2）吸附溶液中U（VI）的性能研究[J]. 李小燕,劉義保,張明,李尋,楊波,花榕,劉云海. 東華理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2016(03)
博士論文
[1]Ni/Fe納米顆粒與豆磷脂復(fù)合材料制備及其去除多氯聯(lián)苯研究[D]. 丁舒.天津大學(xué) 2014
碩士論文
[1]羥基氧化鐵（FeOOH）及其復(fù)合物的制備與鈾吸附性能研究[D]. 魏新濤.哈爾濱工程大學(xué) 2018
[2]淀粉糊化過(guò)程中小體形態(tài)變化和不完全糊化顆粒性質(zhì)研究[D]. 魏毛毛.陜西科技大學(xué) 2017
[3]負(fù)載型納米零價(jià)鐵去除溶液中Pb(Ⅱ)的性能及機(jī)理研究[D]. 高國(guó)振.東華理工大學(xué) 2014
本文編號(hào)：2905003
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