發(fā)布時間：2020-12-04 01:03

　　近年來隨著工業(yè)化進(jìn)程的不斷推進(jìn),水資源污染愈加嚴(yán)重,其中,硝酸鹽導(dǎo)致的水體富營養(yǎng)化污染日益引起關(guān)注,已成為水污染防治領(lǐng)域的熱點(diǎn)。電化學(xué)技術(shù)去除硝酸鹽以其操作簡便、環(huán)境友好、無二次污染等優(yōu)點(diǎn)受到國內(nèi)外學(xué)者廣泛研究。電極材料的種類對硝酸鹽電化學(xué)還原效率有決定性作用,因此,制備高性能的電極材料是電化學(xué)去除硝酸鹽的關(guān)鍵。為提高電化學(xué)還原硝酸鹽的去除效率、力求實現(xiàn)硝酸鹽的無害化轉(zhuǎn)化,本學(xué)位論文工作中制備了具有高催化性能的過渡金屬鈷氧化物電極并對其進(jìn)行改性處理,開展了電極材料電化學(xué)還原去除硝酸鹽的研究。首先通過水熱合成和高溫煅燒制備了以碳布為基底的納米Co3O4/CC電極,表征了其組織形態(tài),研究了反應(yīng)時間、電流密度、NO3^-初始濃度、pH等工藝參數(shù)對硝酸鹽去除的影響,得到了電化學(xué)硝酸鹽去除的最佳工藝條件。在最佳實驗條件下,NO3^-去除率為84%,NH4⁺生成率在50%以上,可以認(rèn)定銨鹽為Co3O4/CC電極電化學(xué)還原硝酸鹽的主要產(chǎn)物。在此基礎(chǔ)上,為進(jìn)一步提高電化學(xué)還原硝酸鹽性能,通過相同制備方法將CuO摻雜到納米Co3O4中,并輔助... 

【文章來源】：燕山大學(xué)河北省

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

煅燒溫度和升溫速率對硝酸鹽去除的影響

燕山大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文16度和表面形貌，因此本課題選擇前驅(qū)體高溫煅燒的升溫速率為1℃/min。3.2Co3O4/CC電極的表征3.2.1Co3O4/CC電極XRD表征分析如圖3-2所示為Co3O4/CC電極XRD表征圖，可以看出在衍射角2θ為26°時出現(xiàn)一個明顯的衍射峰，對應(yīng)著碳布的(002)晶面；此外碳布的另一個衍射峰在2θ為43.5°時對應(yīng)的晶面為(100)。在2θ=19.1°、31.3°、36.9°、44.9°、59.5°、65.4°、77.6°可以觀察到較弱的衍射峰，分別對應(yīng)著Co3O4(PDF:74-1656)的(111)、(220)、(311)、(400)、(511)、(440)、(533)晶面，其晶胞參數(shù)為：α=8.065，β=8.065，γ=8.065。綜上，Co3O4/CC電極的XRD譜圖表明以碳布為基底制備的過渡金屬鈷氧化物為Co3O4。圖3-2Co3O4/CC電極XRD圖3.2.2Co3O4/CC電極SEM表征分析為了探究上述條件下制備的Co3O4/CC電極的微觀表面形貌，采用SEM對空白碳布和Co3O4/CC電極進(jìn)行分析，其形貌如圖3-3所示。由圖3-3(a)及其內(nèi)插圖可以看出空白碳布表面光滑，經(jīng)過預(yù)處理后其表面沒有多余雜質(zhì)附著，其形貌為碳布纖維緊密排列；圖3-3(b)中制備的以碳布負(fù)載的Co3O4金屬顆粒，表面形貌呈現(xiàn)納米花狀結(jié)構(gòu)，Co3O4納米花均勻地生長在碳布表面，排列緊湊細(xì)密，并將碳布均勻覆蓋。更進(jìn)一步地，Co3O4納米花狀結(jié)構(gòu)具有較大的比表面積，增加了電極與電解液中硝酸根離子的接觸活性點(diǎn)位，發(fā)生電化學(xué)還原反應(yīng)的效率更高，從而提高了對硝酸鹽的

第3章Co3O4/CC電極電化學(xué)還原硝酸鹽的研究17還原性能。圖3-3Co3O4/CC電極SEM圖(a)空白碳布；(b)Co3O4/CC電極3.3Co3O4/CC電極電化學(xué)還原硝酸鹽性能研究3.3.1反應(yīng)時間對硝酸鹽去除的影響電化學(xué)反應(yīng)時間決定了硝酸鹽還原生成產(chǎn)物的種類，反應(yīng)時間過短會使硝酸鹽的轉(zhuǎn)化不充分，中間產(chǎn)物來不及進(jìn)一步轉(zhuǎn)化；若反應(yīng)時間過長則會消耗多余電能造成不必要的能源浪費(fèi)。因此，合理控制電化學(xué)反應(yīng)的時間是本課題探究的實驗參數(shù)之一。實驗條件為：電解液由150mL的50mg/LNaNO3和0.05mol/LNa2SO4組成，pH為中性，電解溫度為25℃，電解時間為300min，極板間距為10mm，電流密度為20mA/cm2，工作電極為Co3O4/CC電極，對電極為Ir-Ru/Ti電極，參比電極為飽和Ag/AgCl電極。在此實驗條件基礎(chǔ)下Co3O4/CC電極對NO3-的去除率以及產(chǎn)物生成濃度結(jié)果如圖3-4所示。圖3-4(a)為NO3-的去除率，圖3-4(b)為NO2-和NH4+生成濃度�？傮w來看，電化學(xué)反應(yīng)前120min，NO3-的去除率增長速率較快且NH4+生成濃度也迅速增加，此段時間內(nèi)電子轉(zhuǎn)移速率快，電化學(xué)還原反應(yīng)效率高。當(dāng)反應(yīng)時間為120min時，NO3-的去除率達(dá)到73%，NO2-和NH4+生成濃度分別為0.08mg/L和25mg/L。隨著電化學(xué)反應(yīng)從120min到180min的時間段內(nèi)，NO3-去除率和產(chǎn)物生成濃度增長緩慢，不如前120min反應(yīng)速率高。當(dāng)電化學(xué)還原反應(yīng)進(jìn)行300min后，NO3-的去除率保持在90%左右不再上升，NO2-和NH4+生成濃度從反應(yīng)150min達(dá)到最大值后逐漸降低，NO2-


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