發(fā)布時(shí)間：2020-11-22 09:31

　　 近年來,半導(dǎo)體工業(yè)的快速發(fā)展促進(jìn)了社會與科技的不斷進(jìn)步。但由于信息的爆炸式增長,傳統(tǒng)半導(dǎo)體電子設(shè)備的弊端也日益凸顯,如:存在半導(dǎo)體加工工藝接近1 nm極限、設(shè)備散熱問題難以解決以及存儲信息易失等問題。由于可以同時(shí)操控載流子電荷和自旋自由度,自旋電子學(xué)器件有望突破上述傳統(tǒng)半導(dǎo)體器件的瓶頸。同時(shí),自旋電子學(xué)器件具有非揮發(fā)、低功耗、集成度高,運(yùn)行速度快等優(yōu)勢,成為下一代電子器件的一個(gè)重要發(fā)展方向。具有獨(dú)特幾何結(jié)構(gòu)的二維非金屬材料一方面符合現(xiàn)代電子設(shè)備平面化、小型化的發(fā)展趨勢,另一方面,二維非金屬材料只含有s/p軌道電子,其自旋軌道耦合作用較弱,可提供較長的自旋弛豫時(shí)間,在自旋信息的傳輸與處理過程中占有巨大優(yōu)勢。因此,二維非金屬材料被看作是制備自旋電子學(xué)設(shè)備的理想材料。特別是鋸齒形石墨烯納米帶鐵磁性的發(fā)現(xiàn),使我們看到了二維非金屬材料在未來超薄自旋電子學(xué)設(shè)備中應(yīng)用的曙光。但目前實(shí)驗(yàn)上成功制備的具有鐵磁性的石墨烯基二維非金屬材料的居里溫度普遍低于100 K,這為其在自旋電子學(xué)方面的應(yīng)用帶來了很多限制。因此,開展具有高溫鐵磁性的二維非金屬材料的探索和研究具有很高的實(shí)際意義,但也充滿著挑戰(zhàn)。本論文結(jié)合熱縮聚、退火、金屬共退火等方法,制備了g-C_3N_4基二維非金屬材料,通過摻雜、缺陷引入、結(jié)構(gòu)相轉(zhuǎn)變等手段,實(shí)現(xiàn)了這些材料本征的高溫鐵磁性。同時(shí),我們通過精確控制樣品制備過程中的實(shí)驗(yàn)參數(shù)(摻雜濃度、退火溫度、退火時(shí)間等),實(shí)現(xiàn)了對材料鐵磁性的調(diào)控。并且,我們結(jié)合理論計(jì)算對各個(gè)體系的磁性起源進(jìn)行了深入探討,為這些材料在二維自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用提供了材料基礎(chǔ)和理論依據(jù)。本論文的主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:1.利用熱縮聚法制備了若干種輕元素(F、B、P)摻雜的二維非金屬g-C_3N_4納米材料。磁性測試結(jié)果證明F、B以及P元素?fù)诫s均可以有效的在二維非金屬g-C_3N_4納米材料中引入高溫鐵磁性,其居里溫度分別達(dá)到F:700 K、B:951 K、P:911 K。同時(shí),發(fā)現(xiàn)樣品鐵磁性依賴于異質(zhì)元素?fù)诫s濃度,其飽和磁化強(qiáng)度隨異質(zhì)元素?fù)诫s濃度的增加出現(xiàn)先增大后減小的趨勢。室溫下F、B、P元素?fù)诫s的g-C_3N_4納米片最大飽和磁化強(qiáng)度的值分別為F:0.011 emu/g、B:0.008 emu/g、P:0.011 emu/g。第一性原理計(jì)算結(jié)果顯示F、B以及P元素易于吸附或取代摻雜,從而改變了g-C_3N_4的電子結(jié)構(gòu),產(chǎn)生局域磁矩,計(jì)算結(jié)果顯示F、B摻雜g-C_3N_4體系還具有半金屬特性。2.通過后期氣氛退火及金屬共退火方法分別制備了層間結(jié)構(gòu)扭曲的g-C_3N_4納米片及含有N空位的g-C_3N_4納米片。磁性測量結(jié)果證明具有層間結(jié)構(gòu)扭曲g-C_3N_4納米片及含N空位的g-C_3N_4納米片都具有本征鐵磁性,其中含N空位g-C_3N_4納米片樣品的居里溫度高達(dá)926 K。通過調(diào)控退火時(shí)間我們發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)扭曲g-C_3N_4及含N空位g-C_3N_4納米片樣品的磁性依賴于退火時(shí)間,且其最高飽和磁化強(qiáng)度分別為0.003 emu/g和0.005 emu/g。3.金屬共退火方法可以實(shí)現(xiàn)對g-C_3N_4的脫氮,因此,我們通過調(diào)控退火溫度及退火時(shí)間實(shí)現(xiàn)了材料由g-C_3N_4向N摻雜石墨烯的轉(zhuǎn)變。磁性測試結(jié)果證明N摻雜石墨烯具有依賴于N摻雜濃度的高溫鐵磁性,當(dāng)N摻雜濃度為3.97 at.%時(shí)其飽和磁化強(qiáng)度最高達(dá)到0.025 emu/g,其居里溫度高達(dá)1043 K。理論計(jì)算結(jié)果證實(shí)體系的鐵磁性與樣品中吸附N、吡啶N以及吡咯N密切相關(guān)。
【學(xué)位單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2020
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

蘭州大學(xué)博士學(xué)位論文碳基二維超薄納米材料的高溫鐵磁性研究3的操控，并逐步發(fā)展成一個(gè)新的學(xué)科——微電子學(xué)，為第三次科技化工業(yè)革命奠定了基礎(chǔ)[30]。而電子自旋屬性發(fā)現(xiàn)較晚，直到20世紀(jì)20年代在對堿金屬發(fā)光譜的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于當(dāng)時(shí)半導(dǎo)體技術(shù)對電子電荷自由度的依賴，電子的自旋自由度并沒有得到太多的關(guān)注。直到32年前，法國物理學(xué)家AlbertFert在鐵、鉻周期多層膜中觀察到GMR效應(yīng)后，人們才真正意識到電子自旋自由度巨大的應(yīng)用價(jià)值，微電子學(xué)從此開辟出一個(gè)全新的科學(xué)領(lǐng)域——自旋電子學(xué)[32]。圖1-1電子電荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在鐵磁/非磁/鐵磁層狀堆疊結(jié)構(gòu)中也獨(dú)立的發(fā)現(xiàn)GMR效應(yīng)[3]。由于兩鐵磁層之間是相互獨(dú)立的，幾乎不存在磁矩之間的耦合作用，因此外加磁場微弱的變化就可以導(dǎo)致系統(tǒng)磁矩在平行排布與反平行排布之間進(jìn)行切換。當(dāng)電子分別通過平行排布與反平行排布的系統(tǒng)時(shí)，由于系統(tǒng)對電子的散射作用，而呈現(xiàn)出明顯的電阻變化[33,34]。也就是說：利用一個(gè)很小的外加磁場可以有效控制系統(tǒng)的開關(guān)狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)邏輯電路0、1之間的轉(zhuǎn)換，因此巨磁電阻效應(yīng)在被發(fā)現(xiàn)之后便很快廣泛應(yīng)用于計(jì)算機(jī)硬盤讀寫設(shè)備中[35,36]。圖1-2自旋平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（低電阻態(tài)）。圖1-3自旋反平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（高電阻態(tài)）GMR效應(yīng)是自旋電子學(xué)的良好開端，之后自旋電子學(xué)及相關(guān)設(shè)備快速發(fā)展

蘭州大學(xué)博士學(xué)位論文碳基二維超薄納米材料的高溫鐵磁性研究3的操控，并逐步發(fā)展成一個(gè)新的學(xué)科——微電子學(xué)，為第三次科技化工業(yè)革命奠定了基礎(chǔ)[30]。而電子自旋屬性發(fā)現(xiàn)較晚，直到20世紀(jì)20年代在對堿金屬發(fā)光譜的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于當(dāng)時(shí)半導(dǎo)體技術(shù)對電子電荷自由度的依賴，電子的自旋自由度并沒有得到太多的關(guān)注。直到32年前，法國物理學(xué)家AlbertFert在鐵、鉻周期多層膜中觀察到GMR效應(yīng)后，人們才真正意識到電子自旋自由度巨大的應(yīng)用價(jià)值，微電子學(xué)從此開辟出一個(gè)全新的科學(xué)領(lǐng)域——自旋電子學(xué)[32]。圖1-1電子電荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在鐵磁/非磁/鐵磁層狀堆疊結(jié)構(gòu)中也獨(dú)立的發(fā)現(xiàn)GMR效應(yīng)[3]。由于兩鐵磁層之間是相互獨(dú)立的，幾乎不存在磁矩之間的耦合作用，因此外加磁場微弱的變化就可以導(dǎo)致系統(tǒng)磁矩在平行排布與反平行排布之間進(jìn)行切換。當(dāng)電子分別通過平行排布與反平行排布的系統(tǒng)時(shí)，由于系統(tǒng)對電子的散射作用，而呈現(xiàn)出明顯的電阻變化[33,34]。也就是說：利用一個(gè)很小的外加磁場可以有效控制系統(tǒng)的開關(guān)狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)邏輯電路0、1之間的轉(zhuǎn)換，因此巨磁電阻效應(yīng)在被發(fā)現(xiàn)之后便很快廣泛應(yīng)用于計(jì)算機(jī)硬盤讀寫設(shè)備中[35,36]。圖1-2自旋平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（低電阻態(tài)）。圖1-3自旋反平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（高電阻態(tài)）GMR效應(yīng)是自旋電子學(xué)的良好開端，之后自旋電子學(xué)及相關(guān)設(shè)備快速發(fā)展

蘭州大學(xué)博士學(xué)位論文碳基二維超薄納米材料的高溫鐵磁性研究3的操控，并逐步發(fā)展成一個(gè)新的學(xué)科——微電子學(xué)，為第三次科技化工業(yè)革命奠定了基礎(chǔ)[30]。而電子自旋屬性發(fā)現(xiàn)較晚，直到20世紀(jì)20年代在對堿金屬發(fā)光譜的研究中提出了自旋的概念[31]。但是，由于當(dāng)時(shí)半導(dǎo)體技術(shù)對電子電荷自由度的依賴，電子的自旋自由度并沒有得到太多的關(guān)注。直到32年前，法國物理學(xué)家AlbertFert在鐵、鉻周期多層膜中觀察到GMR效應(yīng)后，人們才真正意識到電子自旋自由度巨大的應(yīng)用價(jià)值，微電子學(xué)從此開辟出一個(gè)全新的科學(xué)領(lǐng)域——自旋電子學(xué)[32]。圖1-1電子電荷自由度和自旋自由度。不久之后，PeterGrunberg在鐵磁/非磁/鐵磁層狀堆疊結(jié)構(gòu)中也獨(dú)立的發(fā)現(xiàn)GMR效應(yīng)[3]。由于兩鐵磁層之間是相互獨(dú)立的，幾乎不存在磁矩之間的耦合作用，因此外加磁場微弱的變化就可以導(dǎo)致系統(tǒng)磁矩在平行排布與反平行排布之間進(jìn)行切換。當(dāng)電子分別通過平行排布與反平行排布的系統(tǒng)時(shí)，由于系統(tǒng)對電子的散射作用，而呈現(xiàn)出明顯的電阻變化[33,34]。也就是說：利用一個(gè)很小的外加磁場可以有效控制系統(tǒng)的開關(guān)狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)邏輯電路0、1之間的轉(zhuǎn)換，因此巨磁電阻效應(yīng)在被發(fā)現(xiàn)之后便很快廣泛應(yīng)用于計(jì)算機(jī)硬盤讀寫設(shè)備中[35,36]。圖1-2自旋平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（低電阻態(tài)）。圖1-3自旋反平行狀態(tài)下系統(tǒng)的電阻（高電阻態(tài)）GMR效應(yīng)是自旋電子學(xué)的良好開端，之后自旋電子學(xué)及相關(guān)設(shè)備快速發(fā)展
【參考文獻(xiàn)】

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1 金瑞瑞;游繼光;張倩;劉丹;胡紹爭;桂建舟;;Fe摻雜g-C_3N_4的制備及其可見光催化性能[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2014年09期

2 袁文輝;李保慶;李莉;;改進(jìn)液相氧化還原法制備高性能氫氣吸附用石墨烯[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2011年09期

本文編號：2894487