發(fā)布時間：2020-12-16 05:28

　　我國褐煤儲量豐富,且富含芳環(huán)和雜原子單元,具有從中獲取增值產(chǎn)品的天然優(yōu)勢。圍繞這一特性,深入了解褐煤中有機(jī)氧的賦存形式,并開發(fā)褐煤的非燃料利用技術(shù),對于實現(xiàn)其高效利用至關(guān)重要。在相對溫和的條件下,將褐煤有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化為衍生可溶組分,并根據(jù)組成結(jié)構(gòu)特征差異進(jìn)行定向提質(zhì)是關(guān)鍵環(huán)節(jié)。在本論文中,基于“衍生輕質(zhì)組分、重質(zhì)組分和殘渣分級定向利用”的思路,共設(shè)計了3種催化劑,包括Ni/M（金屬—金屬氧化物復(fù)合材料）、CoMoS_xO_y@C（金屬硫化物—氧化物復(fù)合材料）和NiFe₂O₄（雙金屬氧化物）。以新疆大黃山褐煤（DL）為研究對象,共提出了3種催化解聚策略,包括DL的催化乙醇解、DL的兩步級聯(lián)催化解聚和DL萃取殘渣的催化加氫裂解。此外,對衍生輕質(zhì)組分、重質(zhì)組分和殘渣的組成結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行了詳細(xì)的分析與評估,并根據(jù)特征差異,采用分子動力學(xué)模擬和密度泛函理論（DFT）計算對相關(guān)萃取或反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究。（1）對于DL的催化乙醇解體系:Ni/M可以有效活化乙醇,并促進(jìn)包括質(zhì)子氫（H⁺）、氫自由基（H·... 

【文章來源】：中國礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：271 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 課題背景
    1.2 褐煤結(jié)構(gòu)研究及有機(jī)質(zhì)組成分析
    1.3 褐煤的綜合利用現(xiàn)狀
    1.4 褐煤衍生物的定向轉(zhuǎn)化和利用現(xiàn)狀
    1.5 相關(guān)催化劑的開發(fā)與應(yīng)用
    1.6 研究意義與內(nèi)容
2 實驗部分
    2.1 煤樣與試劑
    2.2 儀器設(shè)備
    2.3 催化劑的制備
    2.4 DL的催化解聚及有機(jī)質(zhì)的提質(zhì)
    2.5 分析與表征
    2.6 模擬計算
3 DL的催化乙醇解及ESPs的定向提質(zhì)
    3.1 Ni/M的評價
    3.2 可溶物和殘渣收率
    3.3 可溶物和氫化油的FTIRS分析
    3.4 輕質(zhì)組分和氫化油的GC/MS分析
    3.5 輕質(zhì)組分和氫化油的QPEOTMS分析
    3.6 富烴輕油和富酚輕油的快速富集
    3.7 本章小結(jié)
4 DL的兩步級聯(lián)催化解聚及衍生輕質(zhì)組分的提質(zhì)
xO_y@C的評價">    4.1 CoMoS_xO_y@C的評價
    4.2 可溶物和殘渣收率
    4.3 可溶物和氫化油的FTIRS分析
    4.4 輕質(zhì)組分和氫化油的GC/MS分析
    4.5 輕質(zhì)組分和氫化油的QPEOTMS分析
    4.6 本章小結(jié)
5 DL萃取殘渣的催化加氫裂解及兩種衍生輕質(zhì)組分的提質(zhì)
2O₄的評價">    5.1 NiFe₂O₄的評價
    5.2 可溶物和殘渣收率
    5.3 可溶物和氫化油的FTIRS分析
    5.4 輕質(zhì)組分和氫化油的GC/MS分析
    5.5 輕質(zhì)組分和氫化油的QPEOTMS分析
    5.6 本章小結(jié)
6 三種DL衍生重質(zhì)組分的組成和結(jié)構(gòu)特征
    6.1 收率和元素分析
    6.2 微觀結(jié)構(gòu)特征
    6.3 FTIRS分析
    6.4 TGA分析
    6.5 重質(zhì)組分的閃速熱解
    6.6 重質(zhì)組分的QPEOTMS分析
CE的RICO">    6.7 AP_CE的RICO
    6.8 本章小結(jié)
7 DL及其四種衍生殘渣的結(jié)構(gòu)差異
    7.1 收率和元素分析
    7.2 微觀結(jié)構(gòu)特征
    7.3 XRPES分析
    7.4 FTIRS分析
    7.5 TGA分析
    7.6 DL和衍生殘渣的閃速熱解
    7.7 本章小結(jié)
8 催化加氫裂解、乙醇解和CHC機(jī)理——基于DFT計算
    8.1 褐煤相關(guān)模型化合物的BDE計算
    8.2 褐煤相關(guān)模型化合物的Mulliken電荷計算
    8.3 CHC反應(yīng)的焓變計算
    8.4 催化加氫裂解/乙醇解的過渡態(tài)計算
    8.5 本章小結(jié)
9 結(jié)論與創(chuàng)新點(diǎn)
    9.1 結(jié)論
    9.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    9.3 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
作者簡歷
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]霍州和興和褐煤的熱溶解聚及其有機(jī)氧的賦存形態(tài)[J]. 魯浩,杜姣姣,肖劍,魏豪,趙云鵬,魏賢勇.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2018(08)
[2]堅持依靠科技創(chuàng)新 推動行業(yè)轉(zhuǎn)型升級 促進(jìn)煤炭工業(yè)健康協(xié)調(diào)可持續(xù)發(fā)展[J]. 王顯政.  中國煤炭工業(yè). 2017(10)
[3]煤嵌布結(jié)構(gòu)模型理論[J]. 秦志宏.  中國礦業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2017(05)
[4]霍林河褐煤化學(xué)結(jié)構(gòu)特性的13C NMR與FTIR對比分析[J]. 徐芳,劉輝,王擎,劉營.  化工學(xué)報. 2017(11)
[5]新疆煤炭資源科學(xué)開采發(fā)展趨勢與前景分析[J]. 李虎威,趙紅超,牙生·吾甫爾,亞爾買買提·臺外庫力,呂金星,張曉雷.  煤炭工程. 2017(06)
[6]褐煤在微波場下的孔隙結(jié)構(gòu)及其分形維數(shù)變化特征[J]. 任陽光,曹志華,孫陽陽,王睿,徐志強(qiáng).  中國礦業(yè). 2017(05)
[7]表面活性劑輔助水熱制備形貌結(jié)構(gòu)可控的MoS2及其蒽加氫性能（英文）[J]. 李敏,王冬娥,李佳鶴,潘振棟,馬懷軍,姜玉霞,田志堅,陸安慧.  催化學(xué)報. 2017(03)
[8]新疆現(xiàn)代煤化工產(chǎn)業(yè)的關(guān)鍵問題與十三五發(fā)展建議[J]. 王明華,寧成浩,李瑞峰.  中國煤炭. 2017(02)
[9]白音華褐煤可溶有機(jī)質(zhì)的組成和結(jié)構(gòu)特征[J]. 杜姣姣,趙云鵬,田由甲,張迪.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2017(01)
[10]昭通褐煤的結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建及量子化學(xué)分析[J]. 薛方健,胡月,張志霄.  煤炭與化工. 2016(11)

博士論文
[1]昭通褐煤中有機(jī)質(zhì)的分子組成結(jié)構(gòu)特征和溫和轉(zhuǎn)化[D]. 李占庫.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[2]超臨界CO2與有機(jī)溶劑混合萃取及改質(zhì)煤的研究[D]. 孫曄.華東理工大學(xué) 2016
[3]勝利褐煤和新疆長焰煤中可溶有機(jī)物的分離與分析[D]. 周俊.中國礦業(yè)大學(xué) 2013

碩士論文
[1]褐煤中含氧和含氮化合物的分析及其模型化合物與水的氫鍵作用[D]. 肖劍.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[2]低階煤的分級萃取及其各級萃取物和萃余煤的熱解行為研究[D]. 黃亞琴.安徽工業(yè)大學(xué) 2016
[3]昭通褐煤的超聲輻射萃取和分級變溫?zé)崛躘D]. 劉靜.中國礦業(yè)大學(xué) 2016
[4]小龍?zhí)逗置旱臒崛芙饩踇D]. 王鐵民.中國礦業(yè)大學(xué) 2016
[5]先鋒和白音華褐煤中有機(jī)氧和有機(jī)氮賦存形態(tài)研究[D]. 丁曼.中國礦業(yè)大學(xué) 2015
[6]小龍?zhí)逗蛣倮�褐煤的分級萃取與熱溶解聚[D]. 竇有權(quán).中國礦業(yè)大學(xué) 2014



本文編號：2919617