高壓下鉍基鹵化物鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)與光電性質(zhì)調(diào)控
【學(xué)位單位】:吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位年份】:2020
【中圖分類】:TB34;O469
【部分圖文】:
早期對(duì)金屬鹵化物鈣鈦礦的高壓研究主要集中在它們的P-T相圖上。通過差熱分析測(cè)量得到相之間的精確邊界(壓力可達(dá)到0.2 GPa)[81]。通過開展高壓下的介電性能研究,這些相圖隨后被擴(kuò)展到0.7 GPa[82]。最早的高壓鈣鈦礦結(jié)構(gòu)研究是在發(fā)現(xiàn)它的光伏性質(zhì)之前5年開始的,針對(duì)甲銨和甲脒錫碘化物[83]。同步輻射X射線衍射實(shí)驗(yàn)揭示了壓力誘導(dǎo)的相變,高壓下MASn I3結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變順序?yàn)?Pm3m-Im3-Immm-非晶化,FASnI3結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變順序?yàn)?Pm3m-Im3-I4/mmm-非晶化(圖1.15)。事實(shí)上,對(duì)鈣鈦礦實(shí)施系統(tǒng)的高壓研究是最近幾年的事情,研究初期人們的關(guān)注點(diǎn)主要集中在鉛基鹵化物鈣鈦礦上。這些研究工作首先討論了晶體結(jié)構(gòu)隨壓力變化的演化過程,這是關(guān)聯(lián)和理解壓力引起的各種性質(zhì)變化的先決條件。在2015年,趙予生等人報(bào)道了MAPbBr3粉末在34 GPa以下的相穩(wěn)定性,并提出了低于2 GPa的兩次相變,從常壓的Pm3m到0.25 GPa的Im3,再到1.8 GPa的Pnma,其中Pm3m-Im3被認(rèn)為是一級(jí)相變,體積驟降了6%(圖1.16)[84]。在報(bào)道的另外兩個(gè)平行的MAPbBr3高壓結(jié)構(gòu)研究中,人們證明MAPbBr3經(jīng)歷了Pm3m-Im3相變,但是相變壓力點(diǎn)在0.9 GPa并且沒有明顯的晶胞體積不連續(xù),這種差異可能源于不同的樣品制備方式和表征技術(shù)[85,86]。晶格結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變將會(huì)影響到材料的光電性質(zhì)。高壓電學(xué)實(shí)驗(yàn)表明在低壓區(qū)(<2 GPa),沒有觀察到與上述兩次相變相關(guān)的明顯的電阻變化(圖1.17a)。當(dāng)外加壓力增加到2 GPa以上時(shí),MAPbBr3的電阻迅速地增加,到達(dá)一個(gè)高平臺(tái)在大約25 GPa。最大電阻比初始值高出5個(gè)數(shù)量級(jí)。在整個(gè)測(cè)試壓力范圍內(nèi),MAPbBr3都顯示出明顯的光電響應(yīng)。盡管在較高的壓力下有一定程度的下降,但非晶的MAPbBr3在30 GPa時(shí)也顯示出相當(dāng)大的光電流,這表明了它的半導(dǎo)體特征(圖1.17b)。圖1.16(a)MAPbBr3的二維衍射圖;(b)高壓下MAPbBr3的衍射譜;(c)MAPbBr3晶格中具有代表性的面間距離[84]。
圖1.15高壓下MASn I3衍射譜隨壓力變化趨勢(shì)[83]。圖1.17(a)MAPbBr3電阻隨壓力變化趨勢(shì)。(b)MAPbBr3光電流隨壓力變化趨勢(shì)[84]。
圖1.16(a)MAPbBr3的二維衍射圖;(b)高壓下MAPbBr3的衍射譜;(c)MAPbBr3晶格中具有代表性的面間距離[84]。圖1.18(a)MAPbI3單晶衍射圖在0.4 GPa;MAPbI3單晶局部放大的衍射圖在0.4GPa(b)和1 atm(c)[90]。
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本文編號(hào):2865033
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