發(fā)布時間：2020-10-19 17:20

　　 近年來,我國經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展對能源的需求急速增加,煤炭生產(chǎn)與利用的快速增長為社會經(jīng)濟(jì)持續(xù)發(fā)展做出了巨大貢獻(xiàn),同時也導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境問題,并引發(fā)了一系列的社會經(jīng)濟(jì)問題。開發(fā)煤炭資源高效清潔的轉(zhuǎn)化技術(shù)對我國社會經(jīng)濟(jì)的進(jìn)一步發(fā)展具有極其重要的意義。隨著高品質(zhì)煤炭資源的不斷消耗,儲量巨大的低品質(zhì)煤炭資源的開發(fā)和利用逐漸被重視起來。煤基分級轉(zhuǎn)化多聯(lián)產(chǎn)技術(shù)是將煤作為原料利用的代表,集合了電力、化工和建材等多個系統(tǒng),將煤炭資源利用的多個工藝作為整體考慮,將整體效率最優(yōu)化,從而實(shí)現(xiàn)煤炭資源的高效清潔利用。但是,多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)目前還缺乏全面和深層次的研究,尚未形成完整的理論體系,相關(guān)理論研究滯后于工程應(yīng)用發(fā)展。煤炭分級利用多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的一次產(chǎn)品包括裂解產(chǎn)生的半焦、低熱值煤氣及合成氣等,提高系統(tǒng)的總體效益,深入了解煤炭的裂解機(jī)理、拓展裂解產(chǎn)品的綜合利用以及探索合適的裂解原料煤等成為煤基分級轉(zhuǎn)化技術(shù)的關(guān)鍵問題。文本選取神華準(zhǔn)混2#煤、新疆準(zhǔn)東煤、內(nèi)蒙寶日希勒煤和云南昭通煤等不同煤階的煤種作為研究對象,采用固定床裂解爐對不同煤階的煤種進(jìn)行裂解機(jī)理研究,分析了不同顆粒尺寸、不同裂解溫度對揮發(fā)分析出速度、析出總量以及輕質(zhì)組分和大分子焦油組分的變化的影響規(guī)律。結(jié)果表明,揮發(fā)分的析出速率和析出總量隨裂解溫度的升高大幅增加,當(dāng)裂解溫度從500℃升高至1000℃時,神華煤裂解氣析出總量從93ml/g增加至395ml/g；在固定床實(shí)驗(yàn)裝置中,顆粒尺寸對揮發(fā)分的析出總量和揮發(fā)分的析出速率影響效果不明顯。800℃以上的高溫裂解,煤階相對較高的煤種由于芳香結(jié)構(gòu)的縮聚和脫氫反應(yīng),裂解氣中CH4和H2的產(chǎn)量急劇增加。裂解氣輕質(zhì)組分熱值隨溫度的升高不斷增大,當(dāng)裂解溫度從500℃升高至1000℃時,神華煤裂解氣輕質(zhì)組分熱值從15.33MJ/Nm3升高至16.33MJ/Nm3,昭通褐煤熱值從7.16MJ/Nm3升高至16.71MJ/Nm3。當(dāng)裂解氣氛中存在CO2和水蒸氣時,CO2與水蒸氣在高溫高壓的條件下可與碳發(fā)生部分氣化反應(yīng),進(jìn)一步增加裂解氣的產(chǎn)量。本文通過熱分析的方法,分析了常壓條件下不同反應(yīng)溫度和不同反應(yīng)氣氛對煤焦的部分氣化反應(yīng)的影響,從碳轉(zhuǎn)化率、反應(yīng)速率和反應(yīng)活化能評價煤焦的部分氣化反應(yīng)的難易程度。研究結(jié)果表明氣化溫度越高,碳轉(zhuǎn)化率越高,反應(yīng)越容易進(jìn)行,在常壓條件下,CO2-60%/H2O-40%的反應(yīng)氣氛中,寶日希勒褐煤煤焦1000℃溫度下的碳轉(zhuǎn)化率可達(dá)到80.63%。半焦是煤基多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)的主要產(chǎn)品之一,可以直接作為燃料用于燃燒、或者經(jīng)過活化制備成活性炭、吸附劑等用途,也可以將其制備成水焦?jié){用于煤氣化和煤化工等行業(yè)。本文以褐煤在不同溫度下氮?dú)鈿夥罩辛呀獾玫降陌虢篂樵?制備高品質(zhì)水焦?jié){,水焦?jié){成漿濃度由原煤的40%提高至60%以上,且具有良好的流變特性和穩(wěn)定性。根據(jù)傅里葉紅外光譜對樣品的官能團(tuán)結(jié)構(gòu)測量結(jié)果顯示,隨著裂解溫度的提高,樣品中親水性含氧官能團(tuán)急劇減少,是導(dǎo)致褐煤成漿特性得到顯著改善的原因。褐煤因?yàn)槠浠钚院芎?是一種很好的裂解氣化原料,但是褐煤水分含量很高,在運(yùn)輸和使用過程中都會增加成本,因此本文采用非蒸發(fā)水熱提質(zhì)法對低品質(zhì)煤進(jìn)行提質(zhì)處理,研究提質(zhì)煤的裂解及燃燒特性,從初始失重溫度、最大失重速率、失重結(jié)束溫度以及著火點(diǎn)溫度、燃盡點(diǎn)溫度等特征參數(shù)評價提質(zhì)過程對低品質(zhì)煤裂解燃燒宏觀特性的影響。同時,本文還對提質(zhì)后煤樣的煤質(zhì)特性、微觀孔隙結(jié)構(gòu)以及堿金屬含量的變化進(jìn)行分析,從機(jī)理上探討水熱改性法對低品質(zhì)煤宏觀特性影響的原因。研究結(jié)果表明,經(jīng)過改性提質(zhì)后的低品質(zhì)煤的裂解及燃燒特性曲線均向高溫區(qū)推遲,提高了低品質(zhì)煤的穩(wěn)定性；同時,最大失重速率均有所提高,昭通煤的裂解和燃燒最大失重率分別提高32.46%和66.67%,有利于低品質(zhì)煤的裂解和燃燒。水熱改性后低品質(zhì)煤的裂解及燃燒活化能均提高,昭通煤和準(zhǔn)東煤的裂解反應(yīng)活化能分別提高16.43KJ/mol和5.03KJ/mol,裂解及燃燒特性向高階煤靠近。針對我國煤炭儲量巨大、煤質(zhì)多變、結(jié)構(gòu)復(fù)雜的特點(diǎn),而煤質(zhì)特性是影響煤炭的裂解特性的最主要的因素之一,選擇合適的煤種作為裂解原料往往需要對研究煤種進(jìn)行大量的基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)。本文采用煤裂解CPD預(yù)測模型,對煤粉裂解過程中揮發(fā)分釋放特性以及煤粉裂解產(chǎn)物的分布情況進(jìn)行模擬,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對比。結(jié)果顯示,CPD模型對于煤裂解的輕質(zhì)組分釋放特性的預(yù)測和裂解產(chǎn)物的分布的計算具有一定的準(zhǔn)確性,對C02和CO等一次氣體產(chǎn)量預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值偏差均在2%以內(nèi),而對于CH4和H2等會在煤焦油的二次裂解以及裂解氣體與焦炭的二次作用產(chǎn)生的氣體預(yù)測的準(zhǔn)確性偏低。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ541
【部分圖文】：

圖１．１?１９７１－２０１２年世界最終能源消費(fèi)總量Ｗ??注：’世界能源消費(fèi)包括國際航空與國際海洋能源消費(fèi)：＂泥炭與油頁巖計算在煤消費(fèi)中；‘＂生物質(zhì)燃料??和廢棄物最終消費(fèi)量只對一些國家的消費(fèi)進(jìn)行了評估；其他燃料包括地?zé)崮堋⑻柲�、風(fēng)能和熱能??等。??

浙化人學(xué)巧±學(xué)巧論義?＾??隨著世界經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)焉，世界能源消費(fèi)量逐年增加。圖１．１顯示了?１９７１年至２０１２??年的四十年中世界最終能源消費(fèi)總量的變化情況，１９７３年世界最終能源消費(fèi)總量為??４６７２Ｍｔｏｅ，到２０１２年世界能源消費(fèi)量增長至８９７９Ｍｔｏｅ；其中１９７３年和２０１２年化石燃料??消費(fèi)量分別占最終能源消費(fèi)總量的方％和６６％，雖然化石燃料消費(fèi)量在能源供給中的比例??在下降，但是化石燃料仍然是能源供給的主要來源。１９７３年世界經(jīng)合組織成員國家最終??能源消費(fèi)占６０．３％，非世界經(jīng)合組織地區(qū)的歐洲及歐亞大陸國家消費(fèi)１３．５％，中國消費(fèi)只??占７．９％；隨著發(fā)展中國象的經(jīng)濟(jì)發(fā)展與能源的需求，發(fā)展中國家的能源需求急劇增加，??至２０１２年中國最終能源消費(fèi)占１９．１％，除中國Ｗ外的亞洲地區(qū)Ｌ乂及中東地區(qū)分別占１２．７％??和５．０％

的生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重的影響。煤炭燃燒產(chǎn)生的Ｃ〇２是煤炭利用過程中溫窒氣體的主要來源，??１９７３年全世界由不同類型燃料燃燒產(chǎn)生的Ｃ〇２量為１５６３３Ｍｔ，至２０１２年該數(shù)據(jù)增加至??３１７３４Ｍｔ，其中燃煤釋放的比例分別為３５．０％和４３．９％?（圖１．４）。根據(jù)《全球碳預(yù)算》顯??示，化石燃料二氧化碳排放量的最大排放源包括中國（２７％）、美國（１４％）、歐盟（１０％）??和印度（６％）。為此，巧國政府己經(jīng)制定了嚴(yán)格的單位ＧＤＰ碳減排目標(biāo)，根據(jù)《＂十二五＂??４??
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本文編號：2847491