發(fā)布時(shí)間：2020-10-20 04:09

　　 褐煤在燃燒及熱轉(zhuǎn)化等利用過(guò)程中,會(huì)產(chǎn)生SO_2、H_2S等氣體,這些氣體一旦排入大氣就容易形成酸雨和霧霾,嚴(yán)重危害著人類健康。因此研究煤中硫的遷移機(jī)理成為潔凈煤研究的重要課題�；钚苑磻�(yīng)力場(chǎng)(Reax FF,reactive force field)方法可以快速檢測(cè)、捕獲熱解反應(yīng)過(guò)程中的硫自由基,能夠處理復(fù)雜體系的化學(xué)反應(yīng),能為研究褐煤熱解過(guò)程中硫原子遷移機(jī)理提供理論幫助。通過(guò)Wolfrum模型結(jié)構(gòu),分別構(gòu)建了褐煤直接熱解模型、褐煤加氫熱解模型和褐煤加氧熱解模型,利用Reax FF分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了褐煤在三種體系的一系列熱解反應(yīng),通過(guò)編寫的C++程序?qū)�熱解過(guò)程中的基元反應(yīng)進(jìn)行搜尋和統(tǒng)計(jì),研究了熱解溫度和熱解氣氛對(duì)硫原子遷移機(jī)理的影響。結(jié)果表明,加氫熱解方法和加氧熱解方法能將半焦組分中的硫原子遷移到焦油和氣體組分中。這是由于在加氫/加氧熱解過(guò)程中H_2/O_2分子在硫遷移過(guò)程起到重要作用。在加氫熱解過(guò)程中,大量H_2分子在高溫下會(huì)提供H自由基,促使雜環(huán)硫和硫醚轉(zhuǎn)換成巰基,巰基不穩(wěn)定,易于分解,其中的-SH官能團(tuán)會(huì)進(jìn)一步與H_2分反應(yīng),形成H_2S,致使硫原子由固相遷移到氣相中。在加氧熱解過(guò)程中,加入的大量O_2分子在高溫下會(huì)提供O自由基,這些O自由基與煤熱解過(guò)程中產(chǎn)生的硫自由基反應(yīng),形成小分子的含硫自由基,減少半焦中含硫自由的反應(yīng)。含硫氧自由基繼續(xù)分解產(chǎn)生含硫氣體分子。因此可以將褐煤中的硫原子從半焦組分遷移到氣體和焦油組分中。
【學(xué)位單位】：華北理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：TQ530.2
【部分圖文】：

- 16 -圖 7 技術(shù)路線圖Fig.7 Technology roadmap件前課題組已經(jīng)有 12 臺(tái) Dell 計(jì)算服務(wù)器（CPU 四核 2.4 G 1TB），可進(jìn)行動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算。同時(shí)在中科院超級(jí)計(jì)算中到 1 個(gè)賬號(hào)，最多可以同時(shí)使用 4 個(gè)計(jì)算節(jié)點(diǎn)。以上提供了基礎(chǔ)，足以完成本項(xiàng)目的計(jì)算工作。實(shí)驗(yàn)室的計(jì)算服務(wù)器以及大連分中心的計(jì)算集群上均已部署力學(xué)模擬的大規(guī)模原子/分子并行模擬器（LAMMPS，ular Massively Parallel Simulator）和 packmol 化學(xué)計(jì)算軟件

華北理工大學(xué)碩士學(xué)位論文ackmol 軟件將 14 個(gè)優(yōu)化后的 W 模型分子和 389 個(gè)氫氣分子置于 55.0 × 110.0 的周期性邊界勢(shì)箱中，再次進(jìn)行優(yōu)化，作為褐煤加氫熱解過(guò)程模為 LH，如圖 10 c。

第 2 章 研究方案出現(xiàn)的硫原子存在形式的種類與模擬次數(shù)的關(guān)系。從圖式的種類隨著模擬次數(shù)的增加而增加，直到模擬次數(shù)超形式的種類不再增加。這說(shuō)明對(duì)于 W 單分子的模擬過(guò)就能得到收斂結(jié)果。在褐煤直接熱解、加氫熱解和加氧 個(gè) W 分子模型，所以模擬 1 遍就相當(dāng)于模擬 14 遍的單中只需模擬 1 次便能達(dá)到收斂的效果。
【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 王娜,李文,李保慶;煤多段加氫熱解過(guò)程的脫硫脫氮效應(yīng)研究[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2001年01期

2 李文,王娜,李保慶;用熱重法研究不同煤種的多段加氫熱解過(guò)程[J];中國(guó)礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2001年05期

3 李文,王娜,李保慶;煤的多段加氫熱解過(guò)程及機(jī)理分析[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2002年09期

4 常麗萍,趙婭鴻;煤中固有礦物質(zhì)在熱解過(guò)程中對(duì)氮釋放的影響[J];煤炭轉(zhuǎn)化;2005年02期

5 張代林;李偉鋒;曾濤;鄭明東;王培珍;;煉焦煤的熱解過(guò)程研究[J];煤炭學(xué)報(bào);2012年02期

6 張成;李婷婷;曲世俊;李冬;陳剛;;煤溫和熱解過(guò)程中汞釋放形態(tài)及分布規(guī)律研究[J];工程熱物理學(xué)報(bào);2012年11期

7 錢慧娟;;炭化木材的特性分析[J];林產(chǎn)化工通訊;1991年01期

8 鄭瑜,黃清鎮(zhèn),謝偉文,張琳娜;三核鐵甲酸配合物的熱解過(guò)程及其若干催化活性碎片的研究[J];無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);1993年03期

9 何文絢;;三重橋氧三核鐵丙酸配合物熱解過(guò)程的研究[J];化學(xué)通報(bào);1993年04期

10 李文,王娜,李保慶;煤催化多段加氫熱解過(guò)程的產(chǎn)物分析[J];中國(guó)礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2002年03期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 錢琳;基于分子結(jié)構(gòu)的褐煤揮發(fā)分釋放及氮轉(zhuǎn)化模型的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2013年

2 李超;煙煤流化床熱解機(jī)理以及揮發(fā)產(chǎn)物組分分布特性研究[D];浙江大學(xué);2016年

3 干旭波;柴油機(jī)Urea-SCR系統(tǒng)還原劑添加過(guò)程的基礎(chǔ)研究[D];浙江大學(xué);2016年

4 王美君;典型高硫煤熱解過(guò)程中硫、氮的變遷及其交互作用機(jī)制[D];太原理工大學(xué);2013年

5 劉生玉;中國(guó)典型動(dòng)力煤及含氧模型化合物熱解過(guò)程的化學(xué)基礎(chǔ)研究[D];太原理工大學(xué);2004年

6 李震;煤與廢塑料共熱解過(guò)程中氯的變化遷移規(guī)律與控制技術(shù)研究[D];山東科技大學(xué);2007年

7 桂本;基于二次反應(yīng)最小化條件下聚氯乙烯熱解過(guò)程及初生產(chǎn)物的研究[D];華中科技大學(xué);2013年

8 石磊;煤共價(jià)鍵結(jié)構(gòu)在熱解過(guò)程中的階段解離研究[D];北京化工大學(xué);2014年

9 周強(qiáng);煤的熱解行為及硫的脫除[D];大連理工大學(xué);2004年

10 胡億明;木質(zhì)生物質(zhì)各組分熱解過(guò)程和熱力學(xué)特性研究[D];中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院;2013年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 張晉玲;高有機(jī)硫焦煤與高揮發(fā)分煙煤共熱解過(guò)程中硫的遷移行為[D];太原理工大學(xué);2014年

2 黃慧君;褐煤熱解過(guò)程中氧的遷移規(guī)律[D];太原理工大學(xué);2016年

3 張羊;煤/生物質(zhì)共熱解過(guò)程中生物質(zhì)堿金屬遷移與催化特性的研究[D];太原理工大學(xué);2016年

4 田繼林;玉米芯揮發(fā)分對(duì)褐煤熱解過(guò)程及其產(chǎn)物的影響[D];太原理工大學(xué);2015年

5 喬治;稻草熱解及與煤共熱解過(guò)程中鉀與氯的遷移轉(zhuǎn)化[D];華東理工大學(xué);2016年

6 田由甲;白音華褐煤可溶物的結(jié)構(gòu)特征及在熱解過(guò)程中的轉(zhuǎn)化規(guī)律[D];中國(guó)礦業(yè)大學(xué);2016年

7 馮曉博;褐煤中有機(jī)氧的賦存形態(tài)及在熱解過(guò)程中遷移規(guī)律的研究[D];中國(guó)礦業(yè)大學(xué);2016年

8 王鳳;ReaxFF方法研究褐煤熱解過(guò)程中硫遷移機(jī)理[D];華北理工大學(xué);2016年

9 唐艷玲;稻秸熱解過(guò)程中堿金屬析出的實(shí)驗(yàn)研究[D];浙江大學(xué);2004年

10 葉紫青;熱解過(guò)程和氣化過(guò)程中原煤和煤焦的形態(tài)變化[D];華東理工大學(xué);2015年

本文編號(hào)：2848186