發(fā)布時間：2024-06-30 07:12

　　環(huán)己烷氧化合成環(huán)己醇和環(huán)己酮(KA油)一直是飽和C-H氧化領(lǐng)域的研究熱點,但原料環(huán)己烷的高穩(wěn)定性及目標產(chǎn)物KA油的高反應(yīng)活性致使該反應(yīng)存在轉(zhuǎn)化率和選擇性較低、能耗大等缺陷,因此開發(fā)高效穩(wěn)定的催化劑是其關(guān)鍵突破口。離子液體是一種清潔、高效、溫和的良好溶劑介質(zhì),具有蒸汽壓低、溶解極性物質(zhì)能力強、熱穩(wěn)定性好、極性高、導(dǎo)電性好等獨特的性能,在近十年來受到了各領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。ZSM-5分子篩由于具有獨特的晶體結(jié)構(gòu)、適宜的酸性、良好的擇形性和熱穩(wěn)定性而被用于某些烴類氧化反應(yīng)的催化劑。然而其孔徑小,使孔腔內(nèi)形成的大分子產(chǎn)物不易逸出而容易積炭失活,且容易引發(fā)副反應(yīng)而降低選擇性。因此,本論文提出了構(gòu)筑離子液體-過渡金屬負載的ZSM-5分子篩催化體系,并應(yīng)用于環(huán)己烷的氧化反應(yīng)上,旨在利用離子液體層降低產(chǎn)物的深度氧化、阻止分子篩孔內(nèi)的積碳生成,從而提高環(huán)己醇和環(huán)己酮的選擇性。本文進行了如下主要研究:1.采用 XRD、BET、XPS、FT-IR、TGA、TG-DSC、FESEM 和 HRTEM 等多種表征方法進行分析,結(jié)果顯示離子液體及金屬鈷(Co3O4)成功地負載在ZSM-5分子篩上,并考察了負載型催化劑I...

【文章頁數(shù)】：127 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖３－１產(chǎn)物氣相色譜圖（Ｃ６ｍｉｍＨＳ〇４－Ｃｏ／ＺＳＭ－５）??

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圖３－４?ＺＳＭ－５，Ｃｏ／ＺＳＭ－５和丨Ｌ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５透射電鏡譜圖??Ｆｉ．３－４?ＨＲＴＥＭ?ｉｍａｅｓ?ｏｆ?ＺＳＭ－５，?Ｃｏ／ＺＳＭ－５?ａｎｄ?ＩＬ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５??

第三章負載離子液體催化劑ｌＬ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５催化環(huán)己烷氧化的研宄??一步分析確認，如以下系列圖所示。??圖?３－３?ＺＳＭ－５，Ｃｏ／ＺＳＭ－５?和?ＩＬ－Ｃｏ／ＺＳＭ－５?掃描電鏡譜圖??Ｆｉｇ．３－３?ＦＥＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ＺＳＭ－５，?Ｃｏ／ＺＳＭ－５?ａｎｄ?....

圖３－５?Ｃｏ／ＺＳＭ－５線分析能量譜

廣東工業(yè)大學(xué)博士學(xué)位論文??Ｃｏ／ＺＳＭ－５內(nèi)部的負載物增加，這可能是有部分離子液體負載上去，且內(nèi)部負載物相對??更加均勻，這有利于提高催化劑的催化活性。??由圖３－５和圖３－６?Ｃｏ／ＺＳＭ－５催化劑表面線分析能量譜圖可知：紅色代表Ａ１，綠色??代表Ｓｉ，藍色代表Ｃｏ，紫色代表....

圖１??Ｆｉｇ．?３－５?Ｌｉｎｅ?ａｎａｌｙｓｉｓ?ｏｆ?ｅｎｅｒｇｙ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ?ｏｆ?Ｃｏ／ＺＳＭ－５??

ＳＭ－５催化劑的內(nèi)部及??兩側(cè)表面，圖３－６譜圖中Ｃｏ的含量明顯比圖３－５譜圖中Ｃｏ的含量高很多，因此，??Ｃｏ／ＺＳＭ－５催化劑中的Ｃｏ負載主要分布在分子篩的表面，分子篩的內(nèi)部分布較少，但??相對還是比較均勻的，這與圖３－４分析結(jié)果是一致的。??「―－????Ａ１?Ｓｉ??廣，....

本文編號：3998530