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基于吡啶環(huán)和硅氧烷環(huán)分子器件的電子輸運性質

發(fā)布時間:2020-11-17 09:05
   分子器件以獨特的尺寸和性能優(yōu)勢在納米電子學中備受關注,它是集成電路的基本元件,應用較為廣泛,包括邏輯和存儲器件、智能材料、傳感器、分子電動機、分子規(guī)模晶體管等,目前發(fā)達國家已將分子器件列為重點研發(fā)對象。分子器件的電子輸運性質以及多種因素對輸運性質的影響在器件應用中至關重要,故分析電子輸運機制、探索新型分子、探究電極等部件對輸運性質的影響是分子電子學亟需解決的問題。吡啶分子憑借其特色吡啶環(huán)在高導電性分子器件中備受關注,本文采用基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法的第一性原理首先探究了不同電極材料(三維金屬電極:金、銀、銅;二維石墨烯電極;不同寬度的一維窄鋸齒狀石墨烯納米帶電極)對基礎吡啶小分子器件電子輸運性質的影響。結果表明:由4原子寬鋸齒狀石墨烯納米帶電極構建的基礎吡啶分子器件的電子輸運性能最佳,主要表現(xiàn)在該種器件在費米能級處的電子透射率最高,這是由其擴展的電子態(tài)決定的;只有該種器件呈現(xiàn)出有應用價值的負微分電阻效應,這是初始輸運主導軌道影響力衰弱導致的;吡啶小分子與該電極之間的耦合力最強;谛阅茏罴训囊痪S窄鋸齒狀石墨烯納米帶電極,本文對比分析了兩類吡啶分子(共軛類和飽和鏈橋連接類)器件的電子輸運性質,結果表明:這兩類分子器件以其特有的分子和電極均展示出優(yōu)異的非平衡電子輸運行為。共軛吡啶分子器件由于其始終離域的電子態(tài)具有較大的電流;主導輸運軌道的更替使其呈現(xiàn)出雙峰到單峰的透射峰演變;初始主導輸運軌道因遠離費米能級而對電子輸運影響力減弱使其產(chǎn)生較強的負微分電阻效應。相比之下,飽和鏈橋連接的分子器件則具有多段負微分電阻效應,低偏壓下的該效應是在主導輸運軌道遠離費米能級時較高的速度和局域電子態(tài)的共同作用下產(chǎn)生的;主導輸運軌道明顯不對稱的電子態(tài)和對正負偏壓完全不同的響應使其呈現(xiàn)出整流效應。這些物理效應表明它們在高速邏輯器件的開發(fā)中具有廣泛的潛在應用,顯示了窄鋸齒狀石墨烯納米帶電極和吡啶分子在分子電子學中的光明應用前景。分子絕緣體與分子導體同樣重要,它可以防止分子陣列中導體之間的電子串擾,在單分子電子元件開發(fā)中起著關鍵作用。受吡啶環(huán)啟發(fā),突破線性分子絕緣體的研究局限,本文對比烷烴環(huán)分子器件,研究了環(huán)狀硅氧烷分子器件的電子輸運性質。結果表明:硅氧烷分子環(huán)呈現(xiàn)出高度局域化的電子態(tài),使得硅氧烷環(huán)分子器件的電子輸運具有更強的受抑制狀態(tài),更快的尺寸依賴性衰減速度,這主要是由硅氧烷環(huán)獨特的電子耦合模式?jīng)Q定的,而這電子耦合模式則歸因于Si-O鍵的強極性,極性導致了電荷局域化,使得硅氧烷環(huán)的電子耦合較弱,抑制了電子輸運。烷烴環(huán)分子器件的輸運衰減則源于電荷轉移過程中的電子局域化程度的加劇,實際上也就是分子-電極界面處的勢壘的增強。此外,分子環(huán)整體結構波動程度的增加致使分子環(huán)器件的電子輸運衰減。這些研究結果表明了硅氧烷分子環(huán)用作分子絕緣體的優(yōu)越性。本文從分子類型、尺寸和電極的角度探究了環(huán)狀分子器件的電子輸運性質,預測了多個不同的功能性分子器件。本文的研究成果有助于深入理解分子器件的輸運性質,為功能性分子器件的設計和應用提供理論支持,為推動環(huán)狀分子在集成電路中的應用具有重要意義。
【學位單位】:山東大學
【學位級別】:博士
【學位年份】:2020
【中圖分類】:TB383.1;TN40
【部分圖文】:

示意圖,原理圖,示意圖,分子


山東大學博士學位論文??嘩廠?f^rw^?xmm?n??i?;?>?i??1?.?.?:.?LOM?■■吻??圖1.2?STM原理圖:(a)?STM操作示意圖[2I』。(b)實驗觀測的明暗交替的分子形貌#1。??Figure?1.2?Principle?of?STM:?(a)?Operation?schematic?diagram?of?STM.?(b)?Experimental??observation?of?the?molecular?morphology?of?alternating?light?and?dark.??而真正對單分子的測量則是利用力學可控劈裂技術(MCBJ,Mechanically??Controllable?Break?Junctions)實現(xiàn)的[22],利用此方法可以測量單分子的電輸運情??況,同時這也是制備單分子器件常用的技術[46]。具體操作如下,將金納米線固??定在微米尺寸的絕緣膜上,膜吸附在具有較好彈性的磷青銅板上(稱為控制板),??板中下方有支撐柱。通過按壓板兩側懸臂來拉伸金線,壓力越大,金線越細,直??至出現(xiàn)縫隙,正如圖1.3a所示;壓力變小時,板彎曲度變小,裂隙又會重新接??合正如圖1.3b所示。??*?丨?=??Au?electrode!?tronze?n?.?jiw?i??圖1.3MCBJ技術操控原理圖[47]:?(a)操作示意圖。(b)裂縫觀察圖。??Figure?1.3?MCBJ?technology?operation?diagram:?(a)?Operation?schematic?diagram,?(b)??Experimental?observation?

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山東大學博士學位論文??嘩廠?f^rw^?xmm?n??i?;?>?i??1?.?.?:.?LOM?■■吻??圖1.2?STM原理圖:(a)?STM操作示意圖[2I』。(b)實驗觀測的明暗交替的分子形貌#1。??Figure?1.2?Principle?of?STM:?(a)?Operation?schematic?diagram?of?STM.?(b)?Experimental??observation?of?the?molecular?morphology?of?alternating?light?and?dark.??而真正對單分子的測量則是利用力學可控劈裂技術(MCBJ,Mechanically??Controllable?Break?Junctions)實現(xiàn)的[22],利用此方法可以測量單分子的電輸運情??況,同時這也是制備單分子器件常用的技術[46]。具體操作如下,將金納米線固??定在微米尺寸的絕緣膜上,膜吸附在具有較好彈性的磷青銅板上(稱為控制板),??板中下方有支撐柱。通過按壓板兩側懸臂來拉伸金線,壓力越大,金線越細,直??至出現(xiàn)縫隙,正如圖1.3a所示;壓力變小時,板彎曲度變小,裂隙又會重新接??合正如圖1.3b所示。??*?丨?=??Au?electrode!?tronze?n?.?jiw?i??圖1.3MCBJ技術操控原理圖[47]:?(a)操作示意圖。(b)裂縫觀察圖。??Figure?1.3?MCBJ?technology?operation?diagram:?(a)?Operation?schematic?diagram,?(b)??Experimental?observation?

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電極界面具有不穩(wěn)定性,所以同一個分子在構建分子器件時也??會存在電輸運的差異。??基于此,原子力顯微鏡(AFM,?Atomic?Force?Microscope)法、電化學輔助??組裝技術、STM與MCBJ相結合的電化學STM劈裂法(STM-Break?Junction)??等經(jīng)典的單分子器件組裝技術也發(fā)展起來。??同樣,AFM也采用探針掃描技術,不僅可以構建分子結(分子搭在距離控??制在納米數(shù)量級的探針和表面鍍金的基底之間即可),還可以同時測量分子的電??學和力學性質。工作原理如圖1.4所示當探針掃描基底表面時,位于接通電??源懸臂(Cantilever)上的感應器會輸出探針所受的力;當一個微弱偏壓施加在探??針和基底之間時,分子結的電學和力學性質隨其間距的變化情況就可以同時被測??出。??目前,這三種技術方法結合起來形成了傳導性的力學可控劈裂法,不僅能夠??制備分子結,還能同時實現(xiàn)對分子結電學和力學性質的測量【49]。??40??1 ̄ ̄?■??1???*?Phoi^ddcclor?r|l-?erdiase?b?_H?⑵??\? ̄2,<v)?jt??2?,r^C'?^-Sample?stage?c??IF一ac廣,cui,?I?a?"10?A?T?'??Vv?Z7?/m//??丨?C。一丨L?—卜一二?ei,咖?j? ̄ ̄- ̄ ̄— ̄ ̄^??Tip?bias?(V)??圖1.4AFM工作原理圖l48』:(a)操作示意圖。(b)實驗上測量的電流-電壓曲線圖。??Figure?1.4?AFM?teclinology^?operation?diagram:?(a)?Operation?sche
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本文編號:2887318

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