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金屬(Zr、Fe、Al)有機骨架材料及其復合物的制備與吸附性能研究

發(fā)布時間:2020-12-12 05:27
  近年來,大規(guī)模生產和過度的使用農藥、清潔劑和肥料,導致大量含磷廢水進入水環(huán)境系統(tǒng),加速了水體的富營養(yǎng)化過程,破壞生態(tài)平衡的同時也阻礙了社會經濟的發(fā)展。另外,過量重金屬的排放對整個生態(tài)系統(tǒng)和公眾健康構成了嚴重威脅。吸附法是解決富營養(yǎng)化以及重金屬污染最有效的方法之一。然而現有的吸附劑材料存在吸附容量小、不易回收等缺點,不能很好地解決日益嚴重的水污染問題。因此,制備高性能的吸附劑并實現大規(guī)模的生產,再應用于實際水體是解決水污染問題的關鍵。本論文首先針對水體富營養(yǎng)化問題,制備了尺寸可調的鋯基金屬有機骨架材料(UiO-66),探究了其對磷酸鹽的吸附性能及吸附機理;其次,針對砷污染,制備了形貌可控的雙金屬有機骨架材料(Fe/Mg-MIL-88B),探究了其對砷酸鹽的吸附性能及機理;另外,針對重金屬污染,制備了鋁基金屬有機骨架材料(NH2-MIL-53)/木炭復合膜(NH2-MIL-53/WC)、木質素磺酸鈉修飾的g-C3N4/木炭凝膠復合膜(LS-C3N4/CWS),研究了其對鉛、鎘、銅等重金屬的吸附性能以及吸附機理;最后,制備了細菌纖維素復合膜并研究了其對多種污染物的去除性能。本文的主要內容包括... 

【文章來源】:中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數】:126 頁

【學位級別】:博士

【部分圖文】:

金屬(Zr、Fe、Al)有機骨架材料及其復合物的制備與吸附性能研究


圖1.1?(a)?2018年度七大流域、浙閩片河流、西北和西南諸河水質;(b)?2018年度重要??

金屬,復合材料,磁性材料


?第一章緒論???/Fe{N03)3??Fe-MIL-88B?X?//??+?{Fe^ln^^-MIL-SSB??ln(NOa)3??in-MIL-?8??圖1.3雙金屬{FexIm—x}-MIL-88B的制備丨51]。??1.3.2.3?MOFs復合材料的制備??將MOFs與具有特定性能的功能性材料復合,制備MOFs復合材料,可以有??效彌補單一MOFs的應用局限性,最大限度的發(fā)揮其優(yōu)勢1W。目前研宄的與MOFs??進行復合的材料有金屬離子、磁性材料、CNTs、MOFs等。Hermes等人通過氣??相沉積法(CVD)制備了?Cu@M0F-5、Pd@M0F-5?和?Au@MOF-5[55]。將預先合??成的M0F-5與金屬前驅體放在單獨的容器中,并在靜態(tài)真空中加熱。然后將獲??得的中間體在H2下一定溫度下還原,即可得到金屬離子與MOFs的復合材料。??將磁性材料或者CNTs放入用于MOFs合成的反應物溶液中,即可一步水熱/溶??劑熱法制備MOFs與磁性材料或者CNTs的復合材料[56]。此外,Zhuang等人報??道了?MOFs@MOFs的合成方法[57】。首先用表面活性劑CTAC、PVP、SDS或者??TTAB對ZIF-8進行修飾,之后將表面修飾的ZIF-8放入UiO-66合成的反應物溶??液中,溶劑熱法即可制備UiO-66@ZIF-8的復合材料。??1.3.2.4?MOFs膜的制備??制備有一定取向的、連續(xù)的、高質量的MOFs膜備受研宄學者的關注。各種??功能化和非功能化的基底,例如二氧化硅、氧化鋁、二氧化鈦、石墨等,已經用??于沉積MOFs薄膜。目前,常用到的合成MOFs膜的方法:(1)直接生長

二次生長,生長法,薄膜


直接生長相比??(圖L4),二次生長或自犧牲模板法可以更好地控制MOFs薄膜的厚度和方向??[59]。在二次生長之前,在基材上首先預生長上用于MOFs生長的種子層,然后以??類似于直接生長的步驟在基底表面上產生薄膜或薄膜。由于在基底表面上預先存??在晶體核,因此消除了表面化學的影響。??direct?,??I?growth??bare?support?厶丁??__?|?secondary?^??seeded?support?solvothermal?treatment??圖1.4直接生長法和二次生長法,二次生長法可形成均勻的MOFs薄膜[58,59]。??層層生長法(layer-by-layer,LBL)?—般采用重復將基底材料浸入金屬鹽溶??液和有機配體溶液的方式進行MOFs膜的生長在連續(xù)的沉積步驟之間,用??適當的溶劑沖洗基底,以去除未反應或者物理吸附在基底上的金屬離子或者配體。??與直接生長相比,層層生長法可產生均勻,納米級的薄膜,并可以精確控制每個??步驟的取向和厚度。但是,層層生長法需要對基底進行預功能化,并且重復的??浸入/洗滌循環(huán)過程是非常繁瑣的,如圖1.5。??溶液沉積法是指將穩(wěn)定的納米MOFs晶體分散旋涂或浸涂在基底材料上[62_??64]。通過多次沉積來制備增加MOFs膜的厚度。溶液沉積法操作簡單,快速且成??本低。該技術可應用與實際進行大面積MOFs膜的加工的。??川川一?_?、山A??MHDA?SAM?'二?B??圖丨.5層層生長法制備HKUST-1膜[6()]。??7??


本文編號:2911935

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