發(fā)布時(shí)間：2020-11-20 00:37

　　 土壤膠體顆粒如礦物、有機(jī)和微生物等表面都帶有大量的電荷,這些電荷可在其表面及其附近溶液中形成強(qiáng)電場(chǎng)。吸附在膠體表面的不同離子在強(qiáng)電場(chǎng)影響下將產(chǎn)生不同的效應(yīng),稱(chēng)離子特異性效應(yīng)。土壤膠體固/液界面離子反應(yīng)的微觀機(jī)制嚴(yán)重地影響土壤各類(lèi)膠體顆粒間的相互作用,進(jìn)一步影響土壤中的養(yǎng)分循環(huán)、重金屬和病原菌的分布與遷移和土壤侵蝕、土壤團(tuán)聚體的形成與穩(wěn)定以及土壤水分入滲等宏觀現(xiàn)象的發(fā)生。本研究選取蒙脫石礦物、細(xì)菌(大腸桿菌、枯草芽孢桿菌)為研究對(duì)象,研究了不同離子在蒙脫石表面的吸附動(dòng)力學(xué),以及“蒙脫石-蒙脫石”和“蒙脫石-細(xì)菌”相互作用的凝聚動(dòng)力學(xué),以揭示離子界面反應(yīng)中離子特異性效應(yīng)的發(fā)生機(jī)制,進(jìn)而揭示“蒙脫石-蒙脫石”和“蒙脫石-細(xì)菌”相互作用中離子特異性效應(yīng)的發(fā)生機(jī)制,取得了如下研究結(jié)果:(1)離子在粘土礦物表面的吸附研究中,以蒙脫石為實(shí)驗(yàn)材料,研究了無(wú)核外電子的H~+、有核外電子但離子半徑差異很大的Li~+和Cs~+兩種離子的界面吸附能,以闡明靜電力、配位鍵、非經(jīng)典極化、色散力和離子對(duì)等在“陽(yáng)離子-蒙脫石”界面反應(yīng)中的作用。結(jié)果發(fā)現(xiàn):離子半徑最大電子數(shù)最多的Cs~+和離子半徑最小且無(wú)核外電子的H~+的界面吸附能非常接近,但它們與Li~+的界面吸附能差異很大;Li~+的吸附可用經(jīng)典的靜電吸附作用得到解釋,但H~+和Cs~+都存在非靜電吸附作用,它們的非靜電吸附能都隨電解質(zhì)濃度的降低而增大;當(dāng)電解質(zhì)濃度高至0.1M時(shí),Cs~+的吸附量將超過(guò)陽(yáng)離子交換量。進(jìn)一步的理論分析發(fā)現(xiàn):H~+的非靜電吸附可用“H~+-O”之間的配位吸附來(lái)解釋,而且該配位鍵強(qiáng)度是電場(chǎng)依賴(lài)的;Cs~+的非靜電力吸附可用Cs~+的非經(jīng)典極化作用來(lái)解釋,它也是電場(chǎng)依賴(lài)的;高電解質(zhì)濃度下Cs~+和陪伴陰離子NO_3~-由于色散力的作用,而以Cs~+-NO_3~-離子對(duì)的方式吸附在蒙脫石表面上。(2)“蒙脫石-蒙脫石”間的凝聚動(dòng)力學(xué)研究表明,Na~+-蒙脫石、K~+-蒙脫石和H~+-蒙脫石的凝聚中均存在離子特異性效應(yīng)。對(duì)于Li~+、Cs~+和Ca~(2+),在Na~+-蒙脫石凝聚過(guò)程中的臨界聚沉濃度值(CCC)分別為121.1、45.8和1.27mmol L~(-1),在K~+-蒙脫石凝聚過(guò)程中的臨界聚沉濃度值(CCC)值分別為88.9、23.7和1.11mmol L~(-1),在H~+-蒙脫石凝聚過(guò)程中的臨界聚沉濃度值(CCC)值分別為11.6、4.4和0.83mmol L~(-1),即在三種蒙脫石膠體凝聚中,臨界聚沉濃度值的離子特異性效應(yīng)序列均為L(zhǎng)i~+Cs~+Ca~(2+)。該結(jié)果還表明,同種離子存在下,三種蒙脫石膠體凝聚中CCC值的大小順序都是表現(xiàn)為:Na~+-蒙脫石K~+-蒙脫石礦物H~+-蒙脫石。Li~+和Cs~+在Na~+-蒙脫石、K~+-蒙脫石礦物和H~+-蒙脫石中表現(xiàn)出的離子特異性效應(yīng)強(qiáng)度依次減小。Li~+、Cs~+和Ca~(2+)引發(fā)H~+-蒙脫石膠體總體平均凝聚速率大于K~+-蒙脫石膠體。Na~+、K~+和H~+-蒙脫石膠體的這種差異來(lái)源于這兩種離子的空間位阻效應(yīng)、共價(jià)作用和極化作用的差異。通過(guò)不同pH下Li~+在蒙脫石礦物膠體凝聚過(guò)程中的CCC值可知H~+與其表面上暴露的O形成共價(jià)鍵,緊密分布在礦物表面。(3)在“細(xì)菌-細(xì)菌”凝聚的研究中發(fā)現(xiàn),一價(jià)陽(yáng)離子Li~+、Cs~+和二價(jià)陽(yáng)離子Ca~(2+)均不能使懸液中的大腸桿菌和枯草芽孢桿菌發(fā)生凝聚。在“細(xì)菌-礦物”相互作用的研究中發(fā)現(xiàn),不論是“枯草芽孢桿菌-K~+蒙脫石”、“枯草芽孢桿菌-H~+蒙脫石”還是“大腸桿菌-K~+蒙脫石”、“大腸桿菌-H~+蒙脫石”,其混合體系凝聚過(guò)程中的CCC值都表現(xiàn)為L(zhǎng)i~+Cs~+Ca~(2+)的離子特異性效應(yīng)的序列。對(duì)于Li~+、Cs~+、Ca~(2+)的凝聚臨界值,在“枯草芽孢桿菌-K~+蒙脫石”中分別為122.015、51.728、3.848mmol L~(-1),在“枯草芽孢桿菌-H~+蒙脫石”中分別為17.329、5.505、3.5256 mmol L~(-1),在大“大腸桿菌-K~+蒙脫石”中分別為70.85、40.282、1.032 mmol L~(-1),在“大腸桿菌-H~+蒙脫石”中分別為9.481、6.319、0.567 mmol L~(-1)。在給定的“細(xì)菌-礦物”混合體系和給定電解質(zhì)濃度下,總體平均凝聚速率表現(xiàn)為Ca~(2+)Cs~+Li~+的順序。“細(xì)菌-K~+蒙脫石”比“細(xì)菌-H~+蒙脫石”混合膠體的總體平均凝聚速率低�！翱莶菅挎邨U菌-K~+/H~+-蒙脫石”混合體系的總體平均凝聚速率高于“大腸桿菌與K~+/H~+-蒙脫石”混合體系。細(xì)菌-K~+-蒙脫石”和“細(xì)菌-H~+-蒙脫石”分別與“K~+-蒙脫石”和“H~+-蒙脫石”表現(xiàn)出相似的結(jié)果,即由離子在礦物界面的吸附情況決定膠體凝聚的行為�！翱莶菅挎邨U菌-礦物”和“大腸桿菌-礦物”凝聚的差異主要源于離子在兩種細(xì)菌表面吸附力強(qiáng)度的不同�；�于上述研究結(jié)果,我們可以得出以下幾點(diǎn)結(jié)論:不論是在離子界面吸附,還是在“細(xì)菌-蒙脫石”相互作用中,H~+、Li~+、K~+、Cs~+和Ca~(2+)都表現(xiàn)出了很強(qiáng)的離子特異性效應(yīng)。對(duì)于同價(jià)離子而言,離子特異性效應(yīng)的強(qiáng)度順序?yàn)镠~+≥Cs~+K~+Li~+。離子界面吸附的作用力類(lèi)型和作用力強(qiáng)度的差異是離子特異性效應(yīng)發(fā)生的的根本原因,其中Li~+在蒙脫石表面幾乎只存在靜電作用,在蒙脫石表面K~+/Cs~+/Ca~(2+)吸附是靜電作用、極化作用和色散力等三種作用力的共同作用,H~+吸附則是靜電作用和共價(jià)作用的共同作用.離子界面吸附中的離子特異性效應(yīng)導(dǎo)致“細(xì)菌-蒙脫石”相互作用中的離子特異性效應(yīng)。
【學(xué)位單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：S153.3
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 礦物膠體和細(xì)菌膠體界面性質(zhì)
        1.1.1 礦物膠體及其表面性質(zhì)
        1.1.2 微生物及其表面性質(zhì)
    1.2 膠體（固-液）界面反應(yīng)類(lèi)型
        1.2.1 礦物膠體表面對(duì)離子的吸附作用
        1.2.2 離子在膠體顆粒表面的吸附機(jī)制
        1.2.3 膠體顆粒的凝聚機(jī)制
        1.2.4 礦物、礦物/微生物膠體凝聚的作用
        1.2.5 礦物-微生物相互作用
第2章 緒論
    2.1 研究目的和意義
    2.2 研究目標(biāo)
    2.3 研究?jī)?nèi)容
+、Li⁺、Cs⁺在蒙脫石界面的吸附機(jī)制'>        2.3.1 H⁺、Li⁺、Cs⁺在蒙脫石界面的吸附機(jī)制
+-蒙脫石和K⁺-蒙脫石膠體凝聚中的離子特異性效應(yīng)'>        2.3.2 H⁺-蒙脫石和K⁺-蒙脫石膠體凝聚中的離子特異性效應(yīng)
        2.3.3 特異性離子對(duì)礦物-大腸桿菌/枯草芽孢桿菌相互作用的影響
    2.4 技術(shù)路線
+、Li⁺、Cs⁺在蒙脫石界面的吸附機(jī)制'>第3章 H⁺、Li⁺、Cs⁺在蒙脫石界面的吸附機(jī)制
    3.1 引言
    3.2 材料方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)樣品的制備
        3.2.2 固/液界面離子交換/吸附實(shí)驗(yàn)
        3.2.3 Zeta電位的測(cè)定
        3.2.4 動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理方法
    3.3 結(jié)果與討論
+（Li⁺和H⁺）-Cs⁺交換吸附動(dòng)力學(xué)'>        3.3.1 X⁺（Li⁺和H⁺）-Cs⁺交換吸附動(dòng)力學(xué)
+（Li⁺和Cs⁺）-H⁺交換吸附動(dòng)力學(xué)'>        3.3.2 X⁺（Li⁺和Cs⁺）-H⁺交換吸附動(dòng)力學(xué)
+、H⁺和Cs⁺在蒙脫石表面的界面吸附能'>        3.3.4 Li⁺、H⁺和Cs⁺在蒙脫石表面的界面吸附能
    3.4 小結(jié)
+-蒙脫石、H⁺-蒙脫石和K⁺-蒙脫石膠體凝聚的離子特異性效應(yīng)'>第4章 Na⁺-蒙脫石、H⁺-蒙脫石和K⁺-蒙脫石膠體凝聚的離子特異性效應(yīng)
    4.1 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        4.1.1 蒙脫石及飽和樣膠體懸液的制備
        4.1.2 X衍射試驗(yàn)
        4.1.3 動(dòng)態(tài)光散射測(cè)定膠體凝聚動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)
    4.2 結(jié)果與討論
+、Cs⁺引發(fā)Na⁺-蒙脫石膠體、K⁺-蒙脫石膠體、H⁺-蒙脫石膠體凝聚動(dòng)力學(xué)'>        4.2.1 Li⁺、Cs⁺引發(fā)Na⁺-蒙脫石膠體、K⁺-蒙脫石膠體、H⁺-蒙脫石膠體凝聚動(dòng)力學(xué)
2+引發(fā)Na⁺-蒙脫石膠體、K⁺-蒙脫石膠體、H⁺-蒙脫石膠體凝聚動(dòng)力學(xué)'>        4.2.2 Ca²⁺引發(fā)Na⁺-蒙脫石膠體、K⁺-蒙脫石膠體、H⁺-蒙脫石膠體凝聚動(dòng)力學(xué)
        4.2.3 礦物凝聚過(guò)程中離子特異性效應(yīng)發(fā)生的機(jī)制
    4.3 本章小結(jié)
第5章 特異性離子對(duì)礦物-大腸桿菌/枯草芽孢桿菌相互作用的影響
    5.1 引言
    5.2 材料方法
        5.2.1 礦物膠體的制備
        5.2.2 細(xì)菌膠體的制備
        5.2.3 動(dòng)態(tài)光散射技術(shù)測(cè)定細(xì)菌與蒙脫石礦物相互作用的內(nèi)容
        5.2.4 礦物和細(xì)菌Zeta電位
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 細(xì)菌膠體的凝聚
+和Cs⁺）對(duì)“細(xì)菌-礦物”的凝聚的影響'>        5.3.2 一價(jià)陽(yáng)離子（Li⁺和Cs⁺）對(duì)“細(xì)菌-礦物”的凝聚的影響
2+)對(duì)“細(xì)菌-礦物”凝聚的影響'>        5.3.3 二價(jià)陽(yáng)離子(Ca²⁺)對(duì)“細(xì)菌-礦物”凝聚的影響
    5.4 小結(jié)
第6章 主要結(jié)論與展望
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
在學(xué)期間參與的學(xué)術(shù)活動(dòng)

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2890674