發(fā)布時間：2017-12-11 08:15

  本文關(guān)鍵詞：新型新煙堿類農(nóng)藥對環(huán)境模式生物毒性效應(yīng)的研究

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【摘要】：新煙堿類殺蟲劑在全球殺蟲劑市場占主導(dǎo)地位,隨著世界范圍內(nèi)該類農(nóng)藥的頻繁大量使用。因此所造成的害蟲抗藥性問題和生態(tài)環(huán)境負面效應(yīng)日益凸顯。探尋新煙堿類殺蟲劑環(huán)境友好型替代品已成為全球迫切需要解決的科學(xué)技術(shù)問題之一。環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶是我國自主創(chuàng)制的高效、低毒、環(huán)保的新型新煙堿類農(nóng)藥,是具有良好開發(fā)前景的傳統(tǒng)新煙堿類殺蟲劑候選替代品。尤其值得關(guān)注的是,兼具"高效活性和環(huán)境利益"的單一對映異構(gòu)體農(nóng)藥的開發(fā)利用,有助于降低農(nóng)藥環(huán)境污染問題,環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶都是具有手性異構(gòu)體的農(nóng)藥。目前研究報道對環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶的環(huán)境行為與毒性風(fēng)險評估的科學(xué)認識仍很有限,特別是其對于非靶標環(huán)境模式生物毒性效應(yīng)的研究甚是少見。鑒于此,本論文以環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶為研究對象,綜合運用同位素示蹤技術(shù)、現(xiàn)代有機波譜分析技術(shù)和生物技術(shù),以及環(huán)境毒理實驗方法,著重研究了環(huán)氧蟲啶及其對映體在高等模式生物大鼠機體的吸收、代謝、運轉(zhuǎn)和排泄規(guī)律,環(huán)氧蟲啶對非靶標水環(huán)境模式生物(柵藻和水螅)的選擇性毒理作用,以及哌蟲啶對非靶標水環(huán)境模式生物的毒性效應(yīng)。旨在客觀全面的評估與認識新型新煙堿類農(nóng)藥環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶的環(huán)境安全性,為指導(dǎo)我國自主創(chuàng)制的新農(nóng)藥的科學(xué)合理使用提供科學(xué)依據(jù)。本研究對保障生態(tài)環(huán)境安全和人類健康有著重要的科學(xué)和現(xiàn)實意義。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)新煙堿類農(nóng)藥雖然對哺乳動物低毒,但其在模型動物體內(nèi)的吸收分布和代謝運轉(zhuǎn)尚未見報道。環(huán)境中農(nóng)藥污染會對人類產(chǎn)生毒理學(xué)后果,因此環(huán)境毒理學(xué)有必要闡明農(nóng)藥對哺乳動物的毒作用規(guī)律。本論文首先對14C特征性標記環(huán)氧蟲啶的外消旋化合物進行手性拆分,進而結(jié)合同位素示蹤技術(shù)和現(xiàn)代有機波譜技術(shù),從對映體層面探究了環(huán)氧蟲啶在大鼠機體吸收、運轉(zhuǎn)、排泄方面的對映體選擇性差異。研究結(jié)果顯示,大鼠灌胃給藥后,環(huán)氧蟲啶在血液中的含量先不斷升高,達到峰值后再逐漸降低的低濃度穩(wěn)定水平。環(huán)氧蟲啶在大鼠的腎、腎上腺、皮毛和心臟器官的分布含量較多,且隨時間的延長,心臟、腎和腎上腺的放射性含量逐漸降低,皮毛和脂肪中的放射性濃度升高。給藥24 h后,50%以上的環(huán)氧蟲啶隨大鼠的尿液和糞便排出體外。環(huán)氧蟲啶的外消旋體RM和對映異構(gòu)體SR、RS在大鼠機體代謝的實驗結(jié)果表明,大鼠血液代謝過程中存在立體選擇性差異。RM、SR和RS在大鼠器官中的分布及其運轉(zhuǎn)過程也表現(xiàn)出差異。給藥24h后,RM和SR、RS的大鼠排泄物所占放射性比例分別為50.4%,59.7%,74.5%,單一異構(gòu)體RS在大鼠體內(nèi)的蓄積量最少。此外,環(huán)氧蟲啶在大鼠體內(nèi)的代謝運轉(zhuǎn)表現(xiàn)出性別差異,環(huán)氧蟲啶在雌鼠機體的吸收遷移較雄鼠存在一定的滯后性。(2)新煙堿類殺蟲劑作為持續(xù)性環(huán)境有機污染物對水域環(huán)境中的生物體造成致命性的危害。環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶作為新型替代農(nóng)藥的候選者,對其展開水環(huán)境生物的毒性研究必不可少。藻類植物作為生物鏈中的初級生產(chǎn)者,在整個生態(tài)系統(tǒng)中占有重要的地位。本論文研究了新型新煙堿類農(nóng)藥環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶,以及傳統(tǒng)新煙堿類農(nóng)藥吡蟲啉對非靶標模式植物柵藻的生長及生理的毒性效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn),3種新煙堿類農(nóng)藥對柵藻表現(xiàn)出毒性作用,對柵藻的毒性作用強弱排序為:吡蟲啉≈環(huán)氧蟲啶哌蟲啶。低濃度哌蟲啶可能作為營養(yǎng)源,促進柵藻的生長。隨著培養(yǎng)基中哌蟲啶濃度的增高,藻體生長受抑制程度增大。藻細胞中葉綠素a含量,葉綠素b含量和葉綠素總含量隨哌蟲啶濃度的增高而減少。環(huán)氧蟲啶在培養(yǎng)基中的濃度越高,柵藻生長受抑制作用越明顯,藻細胞氧化損傷程度越大,細胞產(chǎn)生的MDA含量增加,SOD活力增大。但當環(huán)氧蟲啶濃度超過50mg/L,藻體氧化脅迫的增加與抗氧化系統(tǒng)之間的平衡會遭到破壞,導(dǎo)致細胞凋亡或壞死,從而使SOD活力降低。環(huán)氧蟲啶的外消旋體和2個對映異構(gòu)體在柵藻氧化脅迫實驗中沒有表現(xiàn)出選擇性差異。(3)水質(zhì)監(jiān)測的模式動物水螅對毒性作用極其敏感,可通過短時間內(nèi)水螅明顯且易于觀察的形體變化及其死亡數(shù)來表征農(nóng)藥的毒性作用。本論文以新型新煙堿類農(nóng)藥環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶,以及傳統(tǒng)新煙堿類農(nóng)藥吡蟲啉為受試對象,研究其對水螅的毒性作用。研究結(jié)果表明,3種新煙堿類農(nóng)藥對水螅的毒性作用會導(dǎo)致其個體皺縮,細胞組織消溶,并解體死亡。農(nóng)藥濃度越高,水螅解體死亡所需的時間越短。吡蟲啉、環(huán)氧蟲啶和哌蟲啶對水螅48hLC50分別為5.91 mg/L、17.25 mg/L、31.67 mg/L,對水螅的毒性呈現(xiàn)為:吡蟲啉環(huán)氧蟲啶哌蟲啶。此外,環(huán)氧蟲啶外消旋體及其2個手性拆分對映異構(gòu)體對水螅的致死作用未表現(xiàn)出選擇性差異。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ450.2

【參考文獻】

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本文編號：1277728