鈦硅比對完全液相法制Cu/ZnO基催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響
發(fā)布時間：2020-12-06 10:44
采用完全液相法制備了Ti/Si比不同的一系列CuZnTiSi催化劑,運(yùn)用X射線粉末衍射,N2吸附解吸,H2程序升溫還原和NH3程序升溫脫附等方法對催化劑進(jìn)行了表征,并將催化劑用于漿態(tài)床CO加氫催化反應(yīng)中,考察了鈦硅比對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。結(jié)果表明,催化劑中Ti和Si組分均以無定形或高度分散的形式存在;改變Ti/Si比會直接影響Cu物種與Ti、Si組分間的相互作用強(qiáng)弱,從而改變其還原性能;同時,Ti/Si比改變會影響催化劑的孔結(jié)構(gòu)、表面積和表面酸量,最終影響催化活性和產(chǎn)物分布。n（Ti）/n（Ti+Si）=0.5時,Cu物種與Ti、Si組分間的相互作用較弱,催化活性最低。
【文章來源】：天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2017年06期 第34-38頁 北大核心
【文章頁數(shù)】：5 頁
【部分圖文】：
催化劑的H2-TPR圖譜
銜?琓i5Si5催化劑中Cu物種與Ti、Si組分間的相互作用較弱，其中的Cu2O容易被還原。2.2催化劑的織構(gòu)和表面酸性表1為新鮮催化劑的織構(gòu)性質(zhì)，可以看出，催化劑CZS的比表面積最大，而CZT的比表面積最小，TixSiy系列催化劑的比表面積均居于其間，表明Ti、Si復(fù)合有利于催化劑比表面積的提高，與文獻(xiàn)[21,22]結(jié)果一致，但由于本文中催化劑的Ti、Si含量較低，所以，催化劑的比表面積均顯著低于文獻(xiàn)[19]報道。隨著Ti含量的升高，孔容整體呈現(xiàn)升高的趨勢，說明Ti/Si比的變化對催化劑的孔結(jié)構(gòu)具有調(diào)節(jié)作用[19,20]。圖3為新鮮催化劑的NH3-TPD圖譜，由圖可以看出各個催化劑在120℃左右均有一個NH3脫附峰，對應(yīng)于弱酸性位點。隨著Ti含量的增加峰面積逐漸降低，這是由于隨著Ti含量的升高，催化劑的比表面積逐漸降低（見表1），催化劑表面為酸性位提供的附著的位點減少，從而導(dǎo)致催化劑的酸量逐漸減少，與文獻(xiàn)[23]中的結(jié)論類似。圖2催化劑的H2-TPR圖譜Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化劑的織構(gòu)性質(zhì)Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction圖3催化劑的NH3-TPD圖譜Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
銜?琓i5Si5催化劑中Cu物種與Ti、Si組分間的相互作用較弱，其中的Cu2O容易被還原。2.2催化劑的織構(gòu)和表面酸性表1為新鮮催化劑的織構(gòu)性質(zhì)，可以看出，催化劑CZS的比表面積最大，而CZT的比表面積最小，TixSiy系列催化劑的比表面積均居于其間，表明Ti、Si復(fù)合有利于催化劑比表面積的提高，與文獻(xiàn)[21,22]結(jié)果一致，但由于本文中催化劑的Ti、Si含量較低，所以，催化劑的比表面積均顯著低于文獻(xiàn)[19]報道。隨著Ti含量的升高，孔容整體呈現(xiàn)升高的趨勢，說明Ti/Si比的變化對催化劑的孔結(jié)構(gòu)具有調(diào)節(jié)作用[19,20]。圖3為新鮮催化劑的NH3-TPD圖譜，由圖可以看出各個催化劑在120℃左右均有一個NH3脫附峰，對應(yīng)于弱酸性位點。隨著Ti含量的增加峰面積逐漸降低，這是由于隨著Ti含量的升高，催化劑的比表面積逐漸降低（見表1），催化劑表面為酸性位提供的附著的位點減少，從而導(dǎo)致催化劑的酸量逐漸減少，與文獻(xiàn)[23]中的結(jié)論類似。圖2催化劑的H2-TPR圖譜Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化劑的織構(gòu)性質(zhì)Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction圖3催化劑的NH3-TPD圖譜Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Zn對Cu/AC催化劑甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影響[J]. 琚裕波,張國強(qiáng),李安民,鄭華艷,李忠. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2015(06)
[2]高度分散的Fe2O3/SiO2的合成及對F-T反應(yīng)的催化性能[J]. 曹崇江,陳曉蓉,宋偉,鞠興榮. 化學(xué)通報. 2014(12)
[3]TiO2載體特性對二苯并噻吩加氫脫硫性能的影響[J]. 汪懷遠(yuǎn),朱友莊,趙景巖,程小雙,張志華. 化工學(xué)報. 2013(07)
[4]V2O5/TiO2-SiO2表面酸性對選擇性催化還原NO及抗堿金屬性能的影響[J]. 胡石磊,葉代啟,付名利. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報. 2008(07)
[5]超細(xì)CuO/ZnO/TiO2-SiO2的表征和CO2加氫合成甲醇性能研究[J]. 朱毅青,文藝,賴?yán)娣?宗封琦,王劍. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2004(04)
[6]溶膠-凝膠法鎳基催化劑的研究—Ti/Si原子比對NiO/TiO2-SiO2結(jié)構(gòu)和苯加氫性能的影響[J]. 朱毅青,林西平,王占華,賴?yán)娣? 分子催化. 2000(03)
本文編號：2901242
【文章來源】：天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2017年06期 第34-38頁 北大核心
【文章頁數(shù)】：5 頁
【部分圖文】：
催化劑的H2-TPR圖譜
銜?琓i5Si5催化劑中Cu物種與Ti、Si組分間的相互作用較弱，其中的Cu2O容易被還原。2.2催化劑的織構(gòu)和表面酸性表1為新鮮催化劑的織構(gòu)性質(zhì)，可以看出，催化劑CZS的比表面積最大，而CZT的比表面積最小，TixSiy系列催化劑的比表面積均居于其間，表明Ti、Si復(fù)合有利于催化劑比表面積的提高，與文獻(xiàn)[21,22]結(jié)果一致，但由于本文中催化劑的Ti、Si含量較低，所以，催化劑的比表面積均顯著低于文獻(xiàn)[19]報道。隨著Ti含量的升高，孔容整體呈現(xiàn)升高的趨勢，說明Ti/Si比的變化對催化劑的孔結(jié)構(gòu)具有調(diào)節(jié)作用[19,20]。圖3為新鮮催化劑的NH3-TPD圖譜，由圖可以看出各個催化劑在120℃左右均有一個NH3脫附峰，對應(yīng)于弱酸性位點。隨著Ti含量的增加峰面積逐漸降低，這是由于隨著Ti含量的升高，催化劑的比表面積逐漸降低（見表1），催化劑表面為酸性位提供的附著的位點減少，從而導(dǎo)致催化劑的酸量逐漸減少，與文獻(xiàn)[23]中的結(jié)論類似。圖2催化劑的H2-TPR圖譜Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化劑的織構(gòu)性質(zhì)Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction圖3催化劑的NH3-TPD圖譜Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
銜?琓i5Si5催化劑中Cu物種與Ti、Si組分間的相互作用較弱，其中的Cu2O容易被還原。2.2催化劑的織構(gòu)和表面酸性表1為新鮮催化劑的織構(gòu)性質(zhì)，可以看出，催化劑CZS的比表面積最大，而CZT的比表面積最小，TixSiy系列催化劑的比表面積均居于其間，表明Ti、Si復(fù)合有利于催化劑比表面積的提高，與文獻(xiàn)[21,22]結(jié)果一致，但由于本文中催化劑的Ti、Si含量較低，所以，催化劑的比表面積均顯著低于文獻(xiàn)[19]報道。隨著Ti含量的升高，孔容整體呈現(xiàn)升高的趨勢，說明Ti/Si比的變化對催化劑的孔結(jié)構(gòu)具有調(diào)節(jié)作用[19,20]。圖3為新鮮催化劑的NH3-TPD圖譜，由圖可以看出各個催化劑在120℃左右均有一個NH3脫附峰，對應(yīng)于弱酸性位點。隨著Ti含量的增加峰面積逐漸降低，這是由于隨著Ti含量的升高，催化劑的比表面積逐漸降低（見表1），催化劑表面為酸性位提供的附著的位點減少，從而導(dǎo)致催化劑的酸量逐漸減少，與文獻(xiàn)[23]中的結(jié)論類似。圖2催化劑的H2-TPR圖譜Fig.2H2-TPRprofilesofdifferentcatalysts表1催化劑的織構(gòu)性質(zhì)Table1Textureparametersofdifferentcatalystsbeforereduction圖3催化劑的NH3-TPD圖譜Fig.3NH3-TPDprofilesofdifferentcatalysts36
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Zn對Cu/AC催化劑甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影響[J]. 琚裕波,張國強(qiáng),李安民,鄭華艷,李忠. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2015(06)
[2]高度分散的Fe2O3/SiO2的合成及對F-T反應(yīng)的催化性能[J]. 曹崇江,陳曉蓉,宋偉,鞠興榮. 化學(xué)通報. 2014(12)
[3]TiO2載體特性對二苯并噻吩加氫脫硫性能的影響[J]. 汪懷遠(yuǎn),朱友莊,趙景巖,程小雙,張志華. 化工學(xué)報. 2013(07)
[4]V2O5/TiO2-SiO2表面酸性對選擇性催化還原NO及抗堿金屬性能的影響[J]. 胡石磊,葉代啟,付名利. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報. 2008(07)
[5]超細(xì)CuO/ZnO/TiO2-SiO2的表征和CO2加氫合成甲醇性能研究[J]. 朱毅青,文藝,賴?yán)娣?宗封琦,王劍. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2004(04)
[6]溶膠-凝膠法鎳基催化劑的研究—Ti/Si原子比對NiO/TiO2-SiO2結(jié)構(gòu)和苯加氫性能的影響[J]. 朱毅青,林西平,王占華,賴?yán)娣? 分子催化. 2000(03)
本文編號：2901242
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